四川
期刊：Chem Eng J （影响因子16.7）
第一作者：曾楷，田萌
通讯作者：杨瑞枝，孙靖宇，陈鑫
通讯单位：苏州大学，西南石油大学
论文DOI: 10.1016/j.cej.2022.139151
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原子配位调控和电子结构工程是开发针对高性能水电解的多功能电催化剂的诱人手段。本文中，原子分散的Ru位点成功地锚定在 CoV 层状双氢氧化物 (LDH) 的表面，提供垂直对齐和互连的纳米片阵列结构。所制备的催化剂具有强大的电子耦合能力，快速转移电荷能力且确定的形态，还具有超低的析氢反应 (HER, η10 = 28 mV) 和析氧反应 (OER, η25 = 263 mV)的过电势。双电极配置单元只需要 1.52 V 的电池电压即可达到10 mA cm-2，低于商业化的 Pt/C||RuO2 电极对。同步辐射 X 射线吸收光谱研究结合密度泛函理论计算表明，单原子 Ru 与 CoV LDH 之间的强电子耦合导致空间电荷重新分布和扭曲V原子周围的配位环境，从而有效加速HER氢释放并降低OER 限速步骤自由能，从而显示出优异的HER、OER和整体水分解性能。
图文导读
球差电镜、X射线吸收光谱可以确认Ru单原子的存在；基于Ru单原子与CoV LDH之间强电子耦合可以诱导空间电荷重新分布以及V 原子周围无序配位环境，从而有效调控催化剂电子结构和局部配位环境。催化剂的具体形貌结构表征也可以从图中更加清晰直观的看到。
X射线吸收光谱表征的表征进一步揭示高电负性原子分散Ru的引入将导致空间电荷重分布和V原子周围的扭曲配位环境。
从上图可以看出CoVRu LDH具有优异的OER、HER电催化活性和稳定性，甚至优于目前最高效的Pt/C和RuO2催化剂。这一结果也验证了Ru掺杂剂的积极作用。
DFT计算可以更好地揭示Ru单原子锚定对CoV LDH对HER和OER电催化活性的影响。对于HER而言，CoVRu LDH的ΔGH*为0.24 eV，比CoV LDH的Co (0.36 eV)和V (0.83 eV)位点更接近最佳ΔGH*，表明Ru原子可以有效地加速氢的析出同时增强了HER的热力学和动力学。对于OER， 从图1d可知它们的催化活性依次为:Ru位点> Co位点> V位点，且相应的理论过电位分别为:0.33 V < 0.39 V < 0.57 V。实验和理论模拟结果表明相比于其它两个位点，Ru原子能更加有效加速反应的动力学并提高催化剂的催化活性。
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