北京
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研究内容
同时提高M-N-C催化剂单原子活性位点的活性和稳定性仍然是一个巨大的挑战。
北京航空航天大学水江澜教授课题组报道了一种Fe-N-C催化剂，它具有氮配位的铁簇和紧密围绕的Fe-N4活性位点，用于酸性燃料电池中的氧还原(ORR)反应。结果表明，Fe-N4位点的活性和稳定性均提高了约60%，周转频率和脱金属抗性均提高了约60%。相关工作以“Iron atom-cluster interactions increase activity and improve durability in Fe-N-C fuel cells”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
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研究要点
要点1.作者在二维多孔碳(FeSA/FeAC-2DNPC)上合成了N锚定Fe ACs和卫星Fe-N4位点，作为酸性介质中高效稳定的ORR催化剂。Fe团簇的引入是基于在热处理过程中利用对金属具有中等配位强度的质子化N掺杂碳衬底，从而实现Fe SAs和团簇在衬底上的平衡分散。
要点2.实验和理论证明，Fe团簇通过引入OH配体降低ORR能垒来提高卫星Fe-N4位的活性。采用分子动力学(MD)模拟方法对Fe-Nx在不同工作温度下的稳定性进行了预测。由于电子转移途径畅通和相互作用距离很短，铁团簇和卫星Fe-N4之间建立了很强的电子相互作用。铁团簇优化了氧还原中间体在Fe-N4上的吸附强度，并通过非相干振动缩短了Fe-N4的键幅。
要点3.结果表明，Fe-N4位点的活性和稳定性均提高了约60%，周转频率和脱金属抗性均提高了约60%。在PEMFC中，FeSA/FeAC−2DNPC表现出超高的质量活性，并具有良好的长期稳定性和耐久性，优于传统的Fe-N-C单原子催化剂。
这项工作显示了单原子与团簇的强耦合是提高单原子活性位点本征活性和稳定性的有效策略。
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研究图文
图1. FeSA/FeAC-2DNPC的形貌表征。
图2. FeSA/FeAC-2DNPC 活性位点结构分析。
图3. 半电池试验和活性位点的定量分析。
图4. PEMFC 测试。
图5. 杂化活性位点活性及稳定性的理论分析。
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文献详情
Iron atom-cluster interactions increase activity and improve durability in Fe-N-C fuel cells
Xin Wan, Qingtao Liu, Jieyuan Liu, Shiyuan Liu, Xiaofang Liu, Lirong Zheng, Jiaxiang Shang, Ronghai Yu, JianglanShui*
Nat. Commun.
DOI: 10.1038/s41467-022-30702-z
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作者简介
水江澜，北京航空航天大学，材料科学与工程学院，教授，博士生导师。本科就读于天津大学化工学院，先后于中国科学技术大学（2006年）和美国罗切斯特大学（2010年）获双博士学位，在美国阿贡国家实验室（2010-2013年）和凯斯西储大学（2013-2014年）进行博士后研究工作。研究领域包括电催化剂、储氢材料、质子膜燃料电池、锂-空气电池、锂离子电池。迄今已发表SCI论文60余篇，包括Nat. Catal., Nat. Commun., Sci. Adv., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Angew. Chem. Int.Ed., ACS nano, Nano Lett.等国际著名期刊，高被引论文8篇；获2016 R&D 100奖；授权美国发明专利一项。
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