近日，北京化工大学相国磊和汪乐余教授团队在Nature Communications发表题为“Interfacial compatibility critically controls Ru/TiO2 metal-support interaction modes in CO2 hydrogenation”的研究论文，Nat. Commun. 13, 327 (2022). 探索CO2加氢反应催化剂的界面设计原理。
多相催化技术化工领域的最核心技术，广泛应用于大宗与精细化学品生产、环境保护及能源转换等诸多领域。其催化性能（活性、选择性、稳定性）不仅受金属纳米颗粒的成分、形貌、尺寸的影响，也广受载体影响，因此金属载体相互作用（metal-support interaction）是催化科学的核心问题。大量研究表明，金属与载体间可通过强相互作用(SMSI)、界面电荷转移、形成边界层等形式调控催化剂的活性与选择性。然而，其中的一些关键科学问题至今依然不清楚，比如哪些结构因素是调控不同MSI模式的关键，SMSI发生的规律及其与催化性能间构效关系的本质。
Fig. 1.界面作用调控Ru/TiO2催化剂催化CO2加氢活性与选择性
该工作揭示出金属-载体接触界面的性质在MSI模式中扮演着关键作用（Nat. Commun. 2022, 13, 327）。金属-载体界面接触是所有MSI现象发生的基础，因此如何从原子层面理解这种相互作用是深刻揭示多相催化领域关键科学问题的关键。该研究选择Ru/TiO2作为模型体系，通过是否退火来改变Ru与TiO2界面相容性。R-TiO2 ( Rutile )与A-TiO2 (Anatase) 虽然有着相同的化学组成，但是晶体结构不同，而RuO2与R-TiO2有着相同的晶体结构，因此可以在两种载体上构建不同的接触界面。将Ru负载在TiO2表面，通过对比直接还原与退火后再还原两种处理方式在CO2甲烷化中催化性能的转变，发现退火处理导R-TiO2与A-TiO2载体上发生两种截然相反的催化现象。R-TiO2载体上催化活性明显提升，而在A-TiO2载体上活性急剧下降并伴随着选择性的转变。通过控制退火的条件，发现空气在退火过程中扮演着重要的作用。
本文第一作者是我院硕士生周军和山西煤化所高哲研究员，相国磊副教授和汪乐余教授为本文通讯作者，北京化工大学为第一单位。本工作得到了国家自然科学基金和国家重大研发计划的资助。
来源：北京化工大学
论文链接
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27910-4
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