通讯作者：董全峰；陈嘉嘉
通讯单位：厦门大学
锂-硫(Li-S)电池正极中发生的氧化还原反应隐藏了各种关键的电催化过程，这些过程极大地影响了该电化学储能系统的性能。
基于此，厦门大学董全峰教授和陈嘉嘉教授开发了一种单分散的多金属氧酸盐分子团簇催化剂，单分散的{Co4W18}团簇均匀嵌入到还原的氧化石墨烯(rGO)上。通过静电组装合成方法，以带正电荷的聚(乙烯亚胺)(PEI)为连接剂，形成{Co4W18}/rGO复合材料，可作为双功能电催化剂。
图1. Co4W18}/rGO的制备及表征。
相关工作以“Single-dispersed polyoxometalate clusters embedded on multilayer graphene as a bifunctional electrocatalyst for efficient Li-S batteries”为题发表在Nature Communications上。
图2. 硫化物的吸附和转化反应。
要点1.相对于{Co4W18}和rGO的物理混合物({Co4W18}+rGO)，由于界面电荷转移和不饱和钴位点的暴露，{Co4W18}/rGO复合材料表现出高效的多硫化物吸附和降低的多硫化物转化活化能，可以实现更均匀的Li2S沉积，使多硫化锂中间体(LiPSs)转化活化能从原始rGO中的0.55 eV降低到{Co4W18}/rGO中的0.3 eV。因此可作为双功能电催化剂。促进LiPSs和不溶性Li2S之间的快速转化，这被认为是Li-S电池中硫氧化还原反应的速率决定步骤。
要点2.当在全Li-S硬币电池配置下进行测试时，复合材料允许Li-S电池长期循环，{Co4W18}/rGO/S正极在2℃(即3.36 A g-1)条件下进行了长周期循环测试，在1000次循环后，其容量每循环衰减0.015%。当含硫量为5.6 mg cm-2，E/S比为4.5 μL mg-1时，容量为4.55 mAh cm-2。
要点3.双功能电催化剂测试的Li-S单电极电池在0.2℃(即336 mA g-1)、E/S比为5 μL mg-1的条件下，在3.6 mg cm-2的硫负载下循环100次，比容量约为800 mAh g-1。
图3. Li2S沉积和氧化的双功能催化行为。
图4. 硫氧化还原反应的活化能分布及动力学分析。
图5. 不同硫阴极Li-S电池的电化学性能。
链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27866-5
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