过去的 15 年里，出现了一种制造碳纳米结构的新方法：自下而上的表面合成方法。特别是设计的有机分子沉积在金属基材上，通过自组装和升温，特定官能团通过表面催化反应结合，就可以形成高度坚固的共价纳米结构。2010 年，石墨烯纳米带(GNRs)通过表面合成首次被报道，其作为未来碳纳米电子学的潜在平台而受到了极大的关注。这是因为石墨烯纳米带的完全π共轭结构允许有效的电子传输，受限维度为它们配备了电子带隙。
最近，表面制造的石墨烯纳米带（GNR）由于其半导体 π 共轭性质和原子级的精确结构而引起了极大的关注。其中，纳米多孔石墨烯 (NPG) 作为横向键合 GNR 的二维阵列，GNR 的共价集成可以实现纳米级的复杂电子功能。然而，虽然从外部控制 NPG 内 GNR 之间的电子耦合至关重要，但是迄今为止还未实现。本研究使用量子化学计算和大规模的输送模拟表明，由于其基于电活性对苯醌单元的GNR互联，在新设计的醌-NPG（q-NPG）中实现了NPG 内 GNR 之间的电子耦合。这些结果为设计具有内置外部可调电子学和自旋电子学的有机纳米器件提供了基本策略，是未来生物化学纳米传感和碳纳米电子学应用的关键。相关成果以“Electrochemical Control of Charge Current Flow in Nanoporous Graphene”为标题发表在国际顶尖期刊《Advanced Functional Materials》上。
图1 新型的NPG
图2 q-NPG的周期原子模型、以及醌桥的化学结构示意图及相关能带图
图3 p型门控
图4 n型门控
图5 电化学示意图
综上，本研究使用第一性原理 DFT 计算和大规模输运模拟，研究使用电活性分子作为 NPG 中 GNR 之间的桥梁，作为从外部控制2D碳纳米材料中注入电流的空间分布的工具。结果表明，这种化学过程永久恢复了Hq-NPG中占据和未占据状态的GNR电子耦合，证明了原子级精确的氢去除可以用作Hq-NPG的后处理工具，以恢复2D材料中特定区域的QI，因此，可以精确地自上而下地设计纳米级注入电流的空间分布。
链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202104031
文章来源：材料＋
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