【背景】
细胞外基质 (ECM) 通过小分子和大聚合物分子的分层组装形成瞬态的水凝胶状纤维网络，为细胞提供机械支持和生化线索。因此，通过各种分子的非共价组装形成的合成纤维超分子网络是作为天然 ECM 合成模拟物的潜在候选物，前提是具有生化线索的功能化是有效的。
荷兰埃因霍温理工大学 Patricia Y. W. Dankers教授团队将自组装成超分子纤维的慢速和快速交换分子的组合被用来形成具有可调动态行为的瞬态水凝胶网络。结果证明，调节这些分子之间的比例决定了水凝胶在分子和网络水平上的动态行为程度，用于有效结合细胞粘附。该系统中超分子组分的动态特性可以用于配制多组分超分子水凝胶，以便于培养和封装单细胞、球体和类器官。重要的是，这些发现强调了分子设计和交换动力学对于超分子水凝胶作为合成 ECM 模拟物的应用的重要性。文章“Engineering the Dynamics of Cell Adhesion Cues in Supramolecular Hydrogels for Facile Control over Cell Encapsulation and Behavior”发表在《Advanced Materials》。
【主图导读】
图1，超分子构件及其自组装成纤维。a）超分子结构单元和添加剂的二价（B）型和一价（M）型分子的分子结构。b) Cryo-TEM 图像显示了由不同摩尔比的 B 型和 M 型分子组装的纤维的形态。基于脲基嘧啶酮 (UPy) 的分子在生理 pH 值和温度下自组装成纤维（多个堆叠），通过四重氢键二聚化，以及由侧翼尿素部分诱导的横向堆叠，形成与水隔绝的疏水区域。
图2，由不同比例的超分子结构单元配制而成的水凝胶。 a) 网络和分子水平上不同超分子制剂的示意图。b) 超分子水凝胶的不同组合物的储存（G'）和损失（G''）模量的频率依赖性。c)水凝胶的 G' 和阻尼因子 (tan(delta)) 值。d) 通过对水凝胶施加 1% 应变来测量超分子水凝胶的应力松弛行为。e) 10 分钟后水凝胶中应力松弛的量化。f) 对含有 20 µm UPy-Cy5 超分子添加剂的水凝胶进行光漂白 (FRAP)的荧光恢复。g) 量化FRAP 结果显示了光漂白后前 60 秒的荧光恢复率（初始率）、Cy5 荧光强度恢复到其移动分数的一半（τ1/2）的时间跨度，以及荧光的分数当荧光强度曲线达到平台值时恢复的强度（移动分数）。b-g) 所有水凝胶的总聚合物含量为 5 wt%，所有测量均在 37 °C 下进行。
图6，封装在超分子水凝胶中的多细胞球体。 a) 封装在超分子水凝胶中的 HVSC 和 CMPC 球体的代表性图像。b) 量化细胞从球体初始表面到水凝胶基质的迁移距离。c) HVSC 和 CMPC 球体在超分子水凝胶中培养 14 天后的代表性图像。d) 从不含 UPy-cRGD 的水凝胶中提取的球体培养2天后 HVSC 和 CMPC 细胞的代表性图像。绿色和红色分别表示活细胞和死细胞。
【总结】
这项工作证明了分子交换动力学对具有粘附配体的超分子水凝胶的有效功能化的重要性。本研究中动态水凝胶缺乏细胞粘附和扩散可能是由于超分子纤维中 UPy-cRGD 添加剂的结合能低，因此结合/解结合率高，因此不允许“分子离合器”驱动机械传导。分子交换动力学的调整可以通过改变分子设计和用于水凝胶形成的超分子构建块之间的比例来实现。
参考文献：doi.org/10.1002/adma.202008111
经典导读：
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