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设计出一个具有潜在药理活性的分子,只是药物研发的起点。候选分子能否顺利合成、化学反应会发生在分子的哪个位置,同样决定了它能否进入后续研究。尤其是在先导化合物优化阶段,研究人员经常需要在已有分子骨架上进行局部改造,快速获得一系列结构相近、性质不同的候选分子。
C–H 硼化反应就是一种重要的分子改造方式。它可以把分子中的碳氢键转化为含硼官能团,为后续交叉偶联等反应提供反应位点。但对包含多个相似碳氢键的复杂分子而言,预测反应究竟能否发生、具体会发生在哪个位置,都不容易。
10 月 9 日发表于《Nature Computational Science》的「Advancing chemical reaction prediction in data-scarce drug discovery with active and geometric deep learning」中,瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH)与罗氏创新中心(Roche Innovation Center)的团队将主动学习与几何图神经网络结合,构建了一套由模型挑选实验、实验结果反过来更新模型的闭环流程,以更可靠地预测药物分子的反应结果与反应位点。
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论文链接:https://www.nature.com/articles/s43588-026-01063-0
赋能闭环学习框架
研究首先处理的是数据问题。化学反应预测模型需要足够多、结构多样的实验数据,但高通量实验仍然需要消耗真实的化合物、试剂和实验资源。如果只是不断扩大实验规模,成本很快就会成为限制。
研究团队先整理了覆盖 518 种底物的初始数据,其中包含 2,044 组高浓度基因检测(HTE)数据点。随后,他们使用 XGBoost 集成模型,根据分子的 ECFP4 指纹特征,预测某个底物在所考察的反应条件下能否发生硼化。这里的任务首先只确认反应是否成功,而不是直接进行最终产率或反应位点的预测。
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图 1:主动学习工作流程与神经网络架构。
关于为什么选择 XGBoost 模型,团队在基础测试阶段就对 Random Forest、CatBoost 和 XGBoost 展开了基础测试,其中 XGBoost 以其更优越的分类性能和不确定性校准被选中。
接下来,模型开始参与实验选择。团队从罗氏拥有的 22,253 种类药物芳香族化合物中筛选候选底物,并通过主动学习策略,优先选择能够提供新信息、拓展模型认知范围的分子。具体使用的 BALD 采集函数会考虑模型的不确定性,帮助实验从已知结构逐步扩展到数据较少的化学区域。
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图 2:通过主动学习对化学空间的前瞻性穿越。
三轮实验筛选了共计 50 种新底物。研究人员在不同反应条件下开展实验,将新结果重新加入数据集,再用于下一轮模型训练和选样。仅主动学习阶段就产生了 4,821 组反应结果;加上初始数据,总计达到 6,865 组反应结果,覆盖 568 种独特底物。
高精度二元反应预测
随着数据集在主动学习中扩展,研究团队下一步就是将任务推进到几何图神经网络(GNN)。
与主要根据分子指纹进行分类的模型不同,几何图神经网络将分子表示为由原子和化学键构成的图,并进一步利用原子的三维坐标来表征空间结构。分子的旋转、平移以及原子排列方式会影响表示方法,因此模型通过相应的几何结构设计,在处理这些变化时保留与反应相关的信息。
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图 3:博里化的区域选择性。
研究团队还加入了两种自监督辅助任务:节点遮蔽和坐标去噪。前者要求模型根据周围信息恢复被遮蔽的原子类型,后者则让模型学习从扰动后的坐标中恢复原有空间结构。它们为模型提供了额外的训练信号,不必完全依赖带有反应标签的数据。
结果显示,随着主动学习不断扩充数据,几何图神经网络的预测表现总体有所改善。在更具挑战性的骨架划分中,最终一轮训练后,几何图神经网络的马修斯相关系数(MCC)平均约为0.43至0.50,而表现最好的XGBoost模型为0.35 ± 0.12。
实现复杂分子支架的快速多样化
这项研究把主动学习的实验选样、反应数据积累和几何深度学习的位点预测串成一个流程。前一阶段利用较轻量的模型寻找有信息价值的实验,后一阶段则利用扩充后的数据训练更能处理分子三维结构的模型,并在新的底物上检验预测结果。
当前研究聚焦于 C–H 硼化这一类具体反应,也没有直接证明模型能够预测各种化学反应的产率或替代完整的合成开发流程。当下团队所展示的是一种更实用的工作方式:用模型协助研究人员决定实验资源的投放,再通过真实实验不断修正模型对化学反应的理解。
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