北京
蒸发‑溶液混合制备工艺是构筑高效率钙钛矿太阳能电池极具前景的技术路线，但致密的碘化铅（PbI₂）骨架存在插层反应与溶解‑重结晶两类竞争转化路径，容易造成钙钛矿转化不完全，制约器件的输出性能。武汉大学柯维俊、方国家，宁波工程学院王家豪，武汉工程大学郑文文团队提出基于盐酸丙胺（PACl）的动力学调控策略，用于调控蒸发‑溶液混合工艺钙钛矿薄膜的结晶行为。研究表明，PACl能够减缓体系初始反应动力学，促进铵盐充分渗透，使薄膜转化以插层路径为主导，抑制PbI₂的过度溶解与劣化，削弱溶解‑重结晶竞争路径带来的不利影响，诱导钙钛矿形成择优取向织构，显著提升薄膜均匀性、结晶质量并优化载流子动力学。
PACl解离产生的丙胺阳离子（PA⁺）可选择性吸附于PbI₂表面并形成定向氢键，既稳定PbI₂层状骨架，又实现PbI₂表面的有效钝化，同时避免低维钙钛矿杂相生成，实现界面动力学调控与热力学结构稳定的协同效应，减少薄膜内部缺陷。借助原位表征结合密度泛函理论（DFT）计算，该研究阐明了PA⁺的微观作用机制。经该策略优化后的器件取得25.13%的光电转换效率，并且在最大功率点（MPP）持续跟踪900 h后依旧保持优异的工作稳定性。该工作揭示了混合沉积体系下钙钛矿结晶路径的调控机制，证实插层辅助结晶思路可拓展应用于其他短链烷基铵类添加剂；添加剂的最优分子构型需要匹配相应的PbI₂骨架结构与制备工艺条件，为混合工艺制备兼具择优取向、高效率与高稳定性的钙钛矿光电器件提供普适性方案。
文献信息
KineticRegulationofIntercalation-AssistedCrystallizationinHybridEvaporation–SolutionPerovskiteSolarCells
KexinMing、YuanZhou、QizhengXiong、WenwenZheng、YingyingXu、ZuxiongXu、WeiAi、DexinPu、SenkeCheng、ShunZhou、JiahaoWang、GuojiaFang、WeijunKe
https://pubs.acs.org/aamick/article-abstract/doi/10.1021/acsami.6c15851/5429579/Kinetic-Regulation-of-Intercalation-Assisted?redirectedFrom=fulltext
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