云南大学何天威教授AM: 人工智能加速高熵氧化物催化剂的精准设计

第一作者：何滢

通讯作者：何天威

通讯单位：云南大学能源与材料学院

论文DOI：https://doi.org/10.1002/adma.74305

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综述系统梳理了人工智能辅助高熵氧化物（HEOs）催化剂设计的研究进展与未来方向。文章指出，HEOs具有多元素共存、价态多样、局域结构无序和活性位点丰富等特点，为析氧、析氢、二氧化碳转化、热催化氧化及光催化提供了广阔的材料空间，但也带来了组成爆炸、结构复杂和工作态难以识别等问题。围绕这些挑战，作者从数据质量、无序结构建模、特征表示和模型选择出发，总结了AI在元素分布识别、相稳定性与可合成性预测、局域位点和缺陷调控、吸附行为及多类催化反应中的应用。最后，文章提出由候选预筛、结构采样、反应描述符预测、工况验证和多目标优化构成的五级路线图，推动HEOs催化剂从经验试错走向可解释、可验证的闭环设计。

背景介绍

与传统单一或二元氧化物相比，HEOs不仅含有多种金属阳离子，还涉及可变价态、氧空位、局域畸变、短程有序和表面重构，其性能通常不是各组分性质的简单平均，而是由多元素协同、局域结构和动态缺陷共同决定。随着元素种类、比例、价态和晶格位点同时变化，候选空间迅速膨胀，一个理论上高活性的组成未必能够形成目标相或被成功合成。

此外，名义组成并不能代表真实活性结构。即使XRD显示材料为单相，不同的阳离子占位、短程有序、氧空位邻域和表面富集仍可能产生完全不同的催化行为；在实际反应中，元素偏析、价态变化和原位重构还可能形成新的工作态活性相。与此同时，现有数据在计算参数、合成方法和测试标准上差异较大，失败、混相和失活样品又常被忽略，进一步限制了模型的可靠性。因此，AI的核心价值并非取代DFT和实验，而是将组成、结构、缺陷、反应条件和性能组织成可学习、可验证并持续更新的材料发现流程。

本文亮点

1.建立面向HEOs催化剂的分层设计框架。将材料发现划分为相稳定性预筛、局域结构与缺陷采样、反应描述符预测、工作态结构验证和多目标优化五个层级，构建从名义组成到真实活性位的完整研究路线。

2.推动AI从平均组成预测走向局域位点建模。强调模型应进一步纳入位点占据、短程有序、金属—氧键、氧空位邻域、表面终止和动态重构，揭示同一材料表面不同活性位点的性能差异。

3.系统阐释数据、表示与模型之间的匹配关系。针对小样本组成数据、局域结构、动态过程和高成本实验，分别讨论传统机器学习、图神经网络、机器学习原子间势、主动学习和贝叶斯优化的适用场景与局限。

4.从全链条视角提出可信闭环设计体系。文章强调负样本、外部分布验证、模型不确定性和工况表征的重要性，并提出将AI、DFT、机器学习原子间势、原位表征与实验反馈深度结合，为HEOs催化剂实现可合成、稳定和可规模化的理性设计提供系统性参考。

图文解析

文章围绕AI如何辅助高熵氧化物催化剂设计展开，系统总结了HEOs材料的基本概念、结构复杂性、数据来源、无序结构建模、特征描述、模型选择以及典型催化应用。

图1 高熵氧化物的核心特征与结构体系。

展示高熵效应、晶格畸变、缓慢扩散和多元素协同等典型特征，以及岩盐、尖晶石、钙钛矿、萤石和焦绿石等常见结构，说明HEOs的性能来源于多组元、缺陷与局域结构的共同调控。

图2 HEOs无序结构的四种建模方法。

虚拟晶体近似（VCA）、相干势近似（CPA）、反向蒙特卡洛（RMC）和特殊准随机结构（SQS）。VCA和CPA计算效率较高，但主要描述平均结构；RMC可根据散射和光谱数据反演局域原子排列；SQS则通过有限超胞近似随机固溶体，能够保留不同元素的局域配位。体现了无序建模从“平均化描述”向“显式局域结构”逐步深入的过程。

图3 机器学习辅助HEOs研究的完整流程。

图3a展示从DFT计算、高通量实验、文献挖掘、原位表征和显微图像中收集数据；图3b展示如何将组成、结构、电子、缺陷和表面信息转化为描述符；图3c包括模型训练、参数优化、性能评价和结果解释。该图强调，可靠预测不是单纯选择算法，而是依赖数据采集、特征表示、模型验证和实验反馈的完整流程。

图4 HEOs研究中的代表性机器学习算法。

依次介绍支持向量机、梯度提升模型、生成对抗网络、随机森林和决策树等方法。支持向量机适合小样本分类，XGBoost和随机森林擅长处理非线性表格数据，决策树具有较强可解释性，生成对抗网络则可用于生成候选结构或补充数据。该图说明，算法没有绝对优劣，应根据数据规模、输入形式和预测目标进行选择。

图5 阳离子占位和缺陷环境的调控作用。

图5a—d显示Zn优先占据尖晶石四面体位，并推动Co向八面体位迁移，由此改变Co的价态、导电性和OER性能。图5e—g表明氧空位形成的不饱和配位Co位点可增强CO2吸附与活化；图5h则显示，在另一光催化体系中，降低缺陷密度反而能够抑制载流子复合。该图表明，性能不仅取决于材料含有哪些元素，还取决于元素位于何处，以及缺陷处于怎样的局域环境。

图6 主动学习驱动的闭环材料发现。

图6a展示非晶高熵催化剂的发现过程：通过分子动力学和DFT建立数据库，利用实验数据校准神经网络，再对整个组成空间进行搜索和验证。图6b—f展示HEOs制氢催化剂的主动学习流程，包括模型训练、未测试样品预测、候选筛选、实验合成、相纯度和性能测试，以及数据反馈。该图说明，AI的价值不仅是推荐高性能样品，还在于利用有限实验不断缩小未知空间。

图7 AI辅助HEOs催化剂设计的五级路线图。

该文提出未来HEOs催化剂设计的五个层级：候选组成与相稳定性预筛、局域结构和缺陷采样、反应描述符预测、工作态结构验证以及多目标闭环优化。各层分别连接热力学描述符、SQS/RMC和机器学习原子间势、吸附与动力学计算、原位/工况表征以及主动学习和Pareto优化。该图总结了全文的核心思想：AI的目标不是简单找到预测值最高的配方，而是建立从名义组成到局域结构、真实活性位和实际性能的可验证联系。

总结与展望

综述系统梳理了人工智能在高熵氧化物催化剂设计中的应用，构建了从数据与材料表示、模型选择到局域结构解析、催化性能预测和闭环验证的完整框架。文章指出，AI辅助HEOs研究的核心并非从海量配方中简单寻找最高预测值，而是回答材料能否合成、真实活性位如何形成以及性能能否在反应条件下长期保持。

当前该领域仍需解决三方面问题：一是建立标准统一、包含失败和失活样品的高质量数据库；二是突破平均组成描述的限制，准确表征局域配位、氧空位、表面结构和工作态重构；三是加强模型外部验证与机制实验，避免将统计相关性直接解释为因果规律。未来需要进一步融合AI、DFT、机器学习原子间势、原位/工况表征和自动化实验，形成“预测—计算—验证—反馈”的闭环体系，推动HEOs催化剂从高维配方筛选走向可解释、可验证且兼顾活性、稳定性和可合成性的理性设计。

通讯作者介绍

何天威，云南大学材料与能源学院教授，云南省高层次引进人才。2020年博士毕业于澳大利亚昆士兰科技大学（QUT）材料化学物理系，2020-2022年分别在澳大利亚昆士兰科技大学、澳门大学和德国马普-弗利茨-哈伯研究所（FHI）从事博士后研究。主要研究方向为新能源材料理论设计、分子动力学模拟、人工智能机器学习大模型构建、计算软件开发等。近5年在国际著名期刊上发表70余篇研究论文，其中以第一或通讯作者在PNAS, Chem, JACS(3), Angewant, EES, AM(3), AEM, AFM(2), Chem. Soc. Rev., 等顶级期刊发表SCI论文50余篇，16篇入选ESI 1%高被引论文，总引用次数6100余次，H因子为42。担任Chem (IF=19) 期刊客座主编，Nano-Micro Letters (IF=36.5), Materials Today Energy (IF=9.25), Battery Energy (IF=9.0) 等期刊青年编委。

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