Advanced Materials | 基于高熵合金氧化物的Janus能-质接力策略实现非平衡太阳能界面蒸发

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成果简介

近日，成都理工大学热质纳能课题组联合新加坡国立大学在国际顶级期刊《Advanced Materials》发表了题为"Janus Energy-Mass Relay Architecture via High-Entropy Catalysis for Non-Equilibrium Solar Desalination"的研究论文。成都理工大学研究生刘帅、李金池为共同第一作者，成都理工大学李小可副教授、王红兵研究员和新加坡国立大学Swee Ching TAN教授为共同通讯作者。

针对太阳能界面蒸发体系中长期存在的热 -质传输不匹配这一瓶颈问题，研究团队提出了一种基于焓-熵协同的能量-质量中继策略，设计了功能解耦的Janus双层结构蒸发器。该工作通过闪蒸焦耳热技术在碳布基底上原位合成了(FeCoNiCrW)₃O₄高熵合金氧化物纳米颗粒，并结合化学交联法构建了PVA/PAA双网络水凝胶层，最终形成具有Janus结构的CHH蒸发器。研究的核心创新在于构建了独特的 "水凝胶预活化-高熵层终极剪切" 级联水化编辑机制：底层水凝胶作为焓调制器，预活化本体水分子并阻断向下的热传导损失；顶层 HEAO 功能层作为熵加速器，利用其丰富的W-氧空位（W-OV）活性位点快速剪切预活化水的残余氢键。

结合原位XPS表征与密度泛函理论（DFT）计算，研究团队从原子电子层面揭示了光热诱导的微电场极化机制--HEAO 缺陷位点产生的光生电荷注入水分子反键轨道，将分子内O-H键拉伸至1.209 Å，大幅降低相变能垒。得益于这一能量 -质量中继机制，CHH蒸发器在1个标准太阳光强下实现了4.02 kg·m-2·h-1的高蒸发速率，等效蒸发焓远低于本体水（2450 kJ・kg⁻¹）。此外，该蒸发器还具备优异的室外自然光适应性与长期循环稳定性。该工作不仅为高效太阳能海水淡化提供了一种可规模化、高鲁棒性的材料平台，更建立了 "热力学流体调控-原子级动力学加速" 协同的全新材料设计范式，为高效海水淡化提供了新的理论视角。

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图文导读

图1 (a) CHH能量-质量中继结构的横截面图；(b) W与OV协同极化的原子级核心机理图

图2 (a) CHH蒸发器的制备过程；(b-c) 不同放大倍数下CH的SEM图像；(d) 水凝胶的SEM图像；(e) CH的TEM图像；(f-g) CH的HAADF-STEM图像及对应的EDS元素分布图；(h) CC与CH的XRD谱图；(i) CH的EPR谱图

图3（a）紫外-可见-近红外光谱；(b) 表面相和体相的温度分布；(c) CHH的红外热图像；(d) COMSOL模拟的CHH表面热分布；(e) CH的拉曼光谱；(f) CHH的拉曼光谱；(g) 不同蒸发器的DSC曲线；(h) CHH、水的蒸发焓

图4 (a) W 4f的原位XPS光谱；(b) O 1s的原位XPS光谱；(c) HEAO-O、HEAO-W、HEAO-OV-W的吸附能；(d-f) 不同模型的晶体轨道哈密顿群体 (COHP)分析；(g-i) 进行DFT计算，以确定HEAO-O、HEAO-W、HEAO-OV-W的氢键长度和电荷密度差异

图5 (a) 不同浓度盐溶液中CHH的质量损失；(b) CHH在不同浓度盐溶液中的蒸发速率；(c) CHH蒸发器在海水中的稳定性试验；(d) 脱盐前后的TDS值；(e) 脱盐前后的浓度变化；(f) CHH与文献中报道的其他蒸发器的比较；(g) 自然光强度和蒸发率；(h) 室外收集水

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作者简介

第一作者：

刘帅，成都理工大学材料与化学化工学院2024级硕士研究生。

李金池，成都理工大学材料与化学化工学院2023级硕士研究生，以第一或共一作者发表SCI论文5篇，邮箱：lijinchi2002@163.com

通讯作者：

李小可，成都理工大学副教授，硕士生导师，西安交通大学博士后，主要从事太阳能光热转换与太阳能热利用技术相关领域的研究，截止目前共发表SCI论文及中文核心期刊论文70余篇，总他引次数超过2000次，H指数为15，并有多篇论文入选ESI热点论文和高被引论文，连续四年入选全球前2%顶尖科学家(2022，2023，2024，2025)。邮箱：xiaokeli319@126.com

王红兵，成都理工大学研究员，硕士生导师。2024年于中国工程物理研究院材料研究所获工学博士学位，同年入选成都理工大学“珠峰引才计划”C1类学科专业后备人才。主要从事能源小分子催化转化、表界面化学及多相催化领域的研究工作，聚焦于能源小分子的高效催化转化机制及表界面动态过程。在Journal of Catalysis，Applied Surface Science，ACS Applied Materials & Interfaces，Energy & Fuels，Chemical Engineering Journal，Journal of Materiomics等期刊发表SCI论文13余篇。

Swee Ching Tan教授，在剑桥大学取得博士学位，之后前往美国麻省理工学院进行博士后研究，后任职于新加坡国立大学材料科学与工程学院。主要从事吸附式大气水收集，光热界面转换、功能性水凝胶材料的设计、智能可穿戴材料与器件等多方面的研究。近年来，以通讯作者在Nat. Rev. Mater.，Nat. Electron.，Nat. Sustain.，Nat. Water，Joule，Energy Environ. Sci.，Sci. Adv.，Nat. Commun., Chem, Matter，Adv. Mater.等学术期刊上发表论文100余篇，总引用量8800余次，h因子55，并获得多项发明专利。其研究成果曾被 Forbes, Reuters, MIT Technology Review, Business Insider, Eco-Business, South China Morning Post等多次报道。

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http://doi.org/10.1002/adma.74239