AOM: 动态可调高Q等离子体FP腔

论文信息：

Rongxi Li,Tianyi Xu,Dongjian Liang,Haibin Zhu,Yufan Ye,Yinyin Wang,Jinyun Zhou,Jiancai Xue,Dynamically Tunable High‐Q Plasmonic Fabry–Pérot Cavity Built by Particle Mirror, Advanced Optical Materials, e00452 (2025).

论文链接：https://doi.org/10.1002/adom.202500452

研究背景

等离子体技术能突破衍射极限实现亚波长光局域化，显著增强光-物质相互作用。该技术在光学集成、光催化和非线性光学等领域应用广泛，但高损耗问题制约其发展。为降低损耗，研究人员开发出多种高效设计策略，包括金属-介质混合结构、等离子体回音壁模式、等离子体表面晶格共振和Fano共振等。Fano共振这些方法通过模式耦合减少损耗，在生物传感和量子信息处理中潜力巨大。同时，光学可调性研究取得进展，相变材料调控、液晶折射率调节、可拉伸材料机械调谐等。当前主要挑战在于高Q因子与可调性的兼容性问题，需在调谐时保持模式耦合稳定并避免结构损伤。这一难题亟待创新解决方案。

研究内容

本研究提出了一种基于法布里-珀罗(FP)腔的动态可调高Q等离子体平台，该FP腔由嵌入可拉伸基底中的等离子体粒子镜(PPM)组成。高Q因子通过FP腔中PPM的局域表面等离子体共振(LSPR)的远场耦合实现。同时，PPM确保了等离子体FP腔在实时机械调谐过程中的结构稳定性和共振强度。角度调制进一步增强了波长可调性。此外，所采用的可扩展制造工艺有利于工业制造和实际应用。

研究团队设计了一种基于PPM的等离子体FP腔，如图1所示。首先选择柔性基底上的等离子体纳米颗粒阵列进行结构设计，因为它确保了分离颗粒在变形过程中的结构完整性如图1(a(i))所示。单个等离子体粒子阵列仅支持具有宽光谱宽度的低Q共振，如图1(a(ii))所示。为实现高Q因子，使用两个等离子体粒子阵列作为PPM形成FP腔，如图1(b(i))所示。PPM既作为等离子体谐振器又作为镜子，实现了FP腔内的能量捕获和每个PPM的LSPR之间的远场耦合。因此，单个PPM的宽共振被调制为多个窄共振，如图1(b(ii))所示，这些共振可以通过拉伸柔性基底动态调谐，如图1(b(ii-iv))所示。每个窄反射谷对应于一个单独的高Q等离子体共振，将光场限制在颗粒周围的纳米级区域，其中电场明显增强，如图1(c)所示。

图1. 由粒子镜构建的动态可调高Q值等离子体法布里-珀罗腔设计；(a) (i) 嵌入柔性PDMS基底中的等离子体粒子镜（PPM）示意图，其中P代表晶格周期，D代表半球直径，H代表半球高度；(ii) 具有低Q值特性的相应反射光谱；(b) 拉伸前后双层PPM法布里-珀罗腔的示意图及其对应的模拟光谱，L是法布里-珀罗腔的厚度，红色虚线指向拉伸后一个共振模式的移动；(c) 拉伸前下侧PPM周围的电场增强情况，其中(i)λ1=536.2 nm、(ii)λ2=557.1 nm、(iii)λ3=563.4 nm、(iv)λ4=584.8 nm，对应于(b)(ii)中的标记。

PPM的LSPR之间的远场耦合可以从等离子体FP腔的瞬态时间响应中观察到。以图1(b(ii))所示中的共振为例，在超短飞秒脉冲入射后，光场能量在上PPM和下PPM之间连续交换，如图2(a)所示，展示了两个PPM之间的耦合。对于每个能量交换循环，当光能传播到PPM时，光场被限制在等离子体纳米颗粒的相对侧，如图2(b(i-iv))所示，表明偶极LSPR的激发。同时，光能被发射回另一个PPM，开始新的光能交换循环。

图2. 等离子体粒子镜（PPMs）局域表面等离子体共振（LSPR）远场耦合的瞬态特性；(a) 共振波长λ=584.8 nm处，上下PPM周围电场强度的瞬态演变；(b) 对应于(a)中标记的t1–t4时刻的电场分布；顶部、中部和底部面板分别显示上PPM、器件横截面和下PPM中的电场分布；20 nm的比例尺对应x和y维度，500 nm的比例尺对应z维度。

PPM FP腔的光谱响应主要由PPM的响应和腔厚度决定。如图3(a)所示，与高Q模式对应的反射谷深度在远离单个PPM反射峰波长的共振波长处较大，而在接近PPM峰值波长的共振波长处较浅。对于固定的PPM参数，PPM FP腔的特定共振波长可以通过改变L来调制(图3(a)中的蓝线和红线)，这通过确定PPM之间的传播相位来影响相反PPM的远场耦合。图3(b)所示更清晰地显示了L与高Q模式之间的关系，其中共振波长随着L的增加几乎线性增加。

图3. 等离子体法布里-珀罗（FP）腔的光学特性及其对机械应变的响应；(a) 单个等离子体粒子镜（PPM，黑色虚线）与腔长L为3000 nm（红线）和4000 nm（蓝线）的PPM FP腔的反射光谱对比；(b) 二维反射光谱随腔长L的变化；随着L增大，对应反射谷的共振模式发生蓝移；(c) PPM FP腔在不同应变下的反射光谱；初始腔长L为4000 nm，施加的应变范围从0%（蓝色）到15%（红色）。插图：机械应力沿蓝色箭头方向施加；(d) 初始腔长L为4000 nm时，施加的应变与PPM FP腔反射光谱的关系。

PPM FP 腔的可扩展制造工艺如图 4(a) 所示。等离子体 PPM 主要基于阳极氧化铝 (AAO) 模板方法制造。首先，将具有特定孔径和周期的 AAO 模板转移到硅铝基底上。然后通过电子束蒸发将银纳米颗粒沉积到基底上形成有序阵列。随后去除 AAO 模板，露出银纳米颗粒阵列。将脱气的 PDMS 直接倒在样品上并在 80 °C 的加热台上固化 15 分钟。这一步骤形成了嵌入银纳米颗粒阵列的厚 PDMS 层，作为底层 PPM 。然后将固化样品置于 NaOH 溶液中选择性蚀刻铝层，暴露嵌入 PDMS 中的纳米颗粒阵列。

图4(b)所示为制造的PPM FP腔的横截面扫描电镜（SEM）图像，揭示了由薄PDMS层分隔的双层PPM结构。图4(c)所示为PPM FP腔的俯视SEM图像，显示了通过AAO模板形成的银纳米颗粒的有序六边形排列。制造的样品表现出多个窄带反射谷和透射峰的明显特征，如图4(d)所示，表明形成了多个高Q共振，这与模拟结果一致。

图4. 所设计的等离子体法布里-珀罗（FP）腔的制备流程及基本实验表征；(a) 动态可调等离子体FP腔的制备流程；(b-c)分别为制备的等离子体粒子镜（PPM）FP腔的横截面和顶视图扫描电子显微镜（SEM）图像；(d) 制备的PPM FP腔的实测反射光谱、透射光谱以及共振模式的品质（Q）因子。

为了表征PPM FP腔的实时可调性，将样品放置在机械拉伸平台上，通过拉动施加应力。如图5(a)所示，可以通过施加不同水平的机械应变来调节等离子体FP腔的光学响应。选择550至750 nm的小光谱窗口以更清楚地说明光谱位移，如图5(a(ii))所示。例如，对应于零应变下λ=697.3 nm反射谷的共振模式(图5(a(ii))中的底部曲线)可以在施加50%应变时调谐到λ=592.8 nm(图5(a(ii))中的顶部曲线)，在可见光区域产生104.5 nm的光谱位移。这种光谱调谐通过施加的机械应变可逆控制，PPM FP腔对重复拉伸循环具有鲁棒性。

图5. 通过机械拉伸和角度调节动态调控等离子体粒子镜（PPM）法布里-珀罗（FP）腔的光学响应；(a) (i) 对PPM FP腔施加机械拉伸的示意图；(ii) 在垂直入射条件下，不同应变值对应的反射光谱；(b) (i) PPM FP腔光谱测量中入射角θ的示意图；(ii) θ从0°到10°时测得的反射光谱。

除了实时机械调谐外，还可以通过控制入射角来调节制造的等离子体FP腔的光学响应。在实验中，当入射角从0°增加到10°时，PPM FP腔的反射谷显示出6.9 nm的光谱蓝移(从669.8到662.9 nm)，表明每度约0.69 nm的轻微峰值位移，如图5(b)所示。因此，入射角调整可以作为一种辅助方法，以更高的精度动态调谐PPM FP腔的光谱特性。

动态可调高Q等离子体FP腔为器件应用提供了有前景的优势，并为基于该结构的纳米器件提供了宝贵的可调性。作为一个简单示例，通过将增益材料集成到等离子体FP腔中，制造了具有可调PL峰值波长的调制有源器件，如图6(a)所示。将常规染料罗丹明B(RB)扩散到PDMS中，创建柔性荧光RB@PDMS层，作为等离子体FP腔中的薄介质层。在这种配置中，RB发射体与等离子体FP腔相互作用，其PL通过Purcell效应和腔吸收进行调制。

在532 nm激光激发下，测量了等离子体腔中RB的PL，并与没有该结构的PL以及PPM FP腔的反射进行了比较。如图6(b)所示，RB的PL光谱从原始的单一宽峰(黑线)被重塑为多个窄峰(红线)，这是由于等离子体腔的调制。具体而言，调制的PL峰对应于PPM FP腔的反射谷(图6(b)中的红线和蓝线)，表明由腔的高Q共振模式驱动的Purcell增强。

通过利用PPM FP腔，可以实现基于RB@cavity器件的PL实时调制。如图6(c)所示，通过施加不同的应变值可以调谐RB的PL峰值波长。具体而言，随着施加应变的增加，PL峰值波长向更短波长蓝移，这与拉伸过程中等离子体FP腔的蓝移效应一致。通过跟踪其中一个PL峰(图6(c)中的黑色虚线曲线)，观察到当应变从0%增加到85.7%时，可见光区域的光谱位移超过90 nm，峰值波长从682 nm移动到591 nm。这种PL特性的宽范围可调性源于等离子体FP腔的实时可调性，可以有益于器件功能化和各种相关应用。

图6. 集成到等离子体粒子镜（PPM）法布里-珀罗（FP）腔中的罗丹明B（RB）的调制及动态可调光致发光（PL）；(a) 将发光RB集成到PPM FP腔中的有源器件示意图；(b) RB在有和没有PPM FP腔情况下的归一化PL光谱，以及对应的PPM FP腔的反射光谱；(c) 在对PPM FP腔施加不同应变值时，RB@腔的机械调谐PL光谱。

结论与展望

本研究展示了一种具有实时可调性的高 Q 等离子体 FP 腔，为可重构纳米光子器件的发展提供了重要潜力。等离子体纳米颗粒 LSPR 的远场相互作用有助于 PPM FP 腔的高 Q 因子，而粒子镜分离和 PDMS 基底的灵活性实现了无结构损伤的机械调谐。通过施加应变可以动态控制等离子体 FP 腔的共振特性，导致可见光区域内光谱响应的显著位移。通过将 RB 集成到 PPM FP 腔中，研究团队制造了一种具有调制和可调 PL 峰值波长的有源器件，当应变从 0% 变化到 85.7% 时，观察到可见光区域超过 90 nm 的光谱位移，展示了系统的宽调谐能力。这项工作不仅提出了一种构建动态可调高 Q 等离子体系统的方法，而且为推进纳米光子技术的功能和多功能性铺平了道路，应用范围涵盖光学传感、光调制和集成光子学。这项研究为动态可调高 Q 等离子体系统的设计提供了新思路，未来通过不断优化和创新，有望在集成光子学、生物传感、显示技术和量子光学等领域实现重要应用突破。