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导读
近日，湘潭大学化学学院刘备副教授、阳梅教授团队在共价有机框架（COFs）结构转化与储能应用研究中取得重要进展。相关研究成果以《高价碘介导的立体定向酰胺化实现COF精准转化及电容性能提升》“Hypervalent iodine-mediated stereotactic amidation enables COF-to-COF transformation for supercapacitor”为题发表于化学领域国际顶级期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society，JACS）。湘潭大学为论文第一通讯单位，刘备和阳梅为通讯作者，硕士研究生胡王为第一作者。
共价有机框架（COFs）作为一类高结晶度、孔道规整的新型晶态多孔材料，凭借优异的结构与性能优势，成为下一代高性能储能系统的候选材料。然而，传统亚胺键连接的COFs（iCOFs）化学稳定性较差，在氧化还原活性的酸/碱性电解液中易发生结构分解，严重制约其实际应用。如何在保持高结晶性与结构完整性的前提下，通过精准的化学转化提升iCOFs的稳定性，是当前化学和材料领域亟待突破的重点难题。
该团队提出了一种基于高价碘介导的立体定向酰胺化策略，成功实现了亚胺键iCOFs向酰胺键aCOFs的精准结构转化。该方法可完整保留前驱体iCOF的形貌结构与高结晶性，同时显著优化转化后aCOFs的界面稳定性和离子扩散动力学。此外，该立体定向酰胺化策略具有良好的普适性，可推广应用于多种不同拓扑结构aCOFs材料的可控制备。基于改性aCOFs组装的KI增强型水系超级电容器，相较于原始iCOFs基器件，表现出更优异的超高比电容、能量密度和长效循环稳定性。机理研究表明，储能性能的大幅提升归因于酰胺键优异的亲水性、强电荷离域能力及良好的界面耐酸性，多重优势协同促进了离子扩散，同时有效提升了对多碘化物的电化学存储能力。
刘备、阳梅为湘潭大学多尺度功能复合材料与器件（M³）团队核心成员，团队聚焦多尺度复合材料表界面工程，揭示组成-结构-性能内在规律，助力催化与新能源存储应用。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c01656
来源：湘潭大学
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