北京
高效率绿光量子点发光二极管器件性能展示
近日，中国科学技术大学自旋磁共振实验室樊逢佳教授团队与河南大学申怀彬教授、曾在平教授、王垒副教授团队合作，在量子点定向发光研究中取得重要进展。研究团队首次发现，通过在闪锌矿量子点中引入堆垛层错，可以打破其原有晶体对称性，使传统上被认为难以实现取向发光的准球形闪锌矿量子点产生高效定向发光。相关成果以“Crystalline symmetry breaking enables directional light emission in quantum dots”为题，发表于国际学术期刊《自然·光子学》(Nature Photonics)。
量子点发光二极管因具有色域覆盖广、可溶液加工、低驱动电压下高亮度和高效率等优势，被认为是下一代显示技术的重要发展方向。然而，量子点发出的光通常近似向各个方向均匀辐射，其中相当比例的光会被困在器件内部，难以有效出射。光提取效率不足，已成为限制量子点发光二极管外量子效率进一步提升的关键因素。
针对这一瓶颈，调控量子点的发光取向、使更多光沿有利于器件出光的方向辐射，是提升器件光提取效率的重要思路。一般来说，材料若要让光更多沿特定方向发射，通常需要具备某种“不对称性”，例如原子排列、晶体结构或外形具有明显各向异性。过去十多年中，研究人员已在平面有机分子、纤锌矿结构纳米晶、纳米棒、纳米片以及层状钙钛矿等体系中观察到类似现象。然而，主流的绿色Cd基量子点和InP、ZnSe等环境友好型量子点通常呈球形或准球形，并倾向于形成高度对称的闪锌矿结构，既没有明显的形状各向异性，也缺乏天然的晶体结构各向异性。因此，长期以来，理论研究普遍认为这类闪锌矿量子点难以让光沿特定方向优先发射，这也成为限制其在高性能量子点LED中进一步提升光提取效率的重要问题。
在本项研究中，研究团队将通常被视为晶体缺陷的堆垛层错转化为调控发光方向的关键结构因素。理论分析和密度泛函理论计算表明，堆垛层错能够将闪锌矿量子点的晶体对称性由Td降低至C3v，并改变其电子态对称性，从而诱导量子点产生强烈的面内偏振发光特性。换言之，堆垛层错打破了原本高度对称的晶体环境，使量子点的光发射不再向各个方向均匀分布，而是更多沿有利于器件出光的方向辐射。
为了验证这一机制，研究团队通过精密调控合成条件，分别制备了无堆垛层错和含堆垛层错的闪锌矿量子点。借助单粒子离焦成像和背焦面成像等光学表征技术，研究人员直接观察到：无堆垛层错的量子点表现为各向同性发射，而含堆垛层错的量子点则呈现明显的定向发光特征。这一结果为晶体对称性破缺诱导量子点定向发光提供了直接实验证据。
进一步研究表明，在自组装薄膜中，由于量子点表面配体分布并不均匀，由此产生的各向异性范德华相互作用能够驱动量子点在薄膜中自发取向排列。实验结果显示，CdZnSe体系和InP体系薄膜中的面内偶极占比分别高达81.0%和73.9%，均超过各向同性发射情况下66.7%的比例。这表明，该策略不仅能够在单个量子点层面诱导定向发光，也能够在器件薄膜中实现有效的跃迁偶极取向调控。
基于这一策略，团队制备的绿光QD-LED展现出超高性能：CdZnSe基器件外量子效率(EQE)达到34.3%，InP基器件达到31.0%，均超过传统各向同性发射模型所预期的效率上限，同时器件表现出良好的稳定性。
该研究首次在准球形闪锌矿量子点中实现了高效定向发光，揭示了堆垛层错在调控量子点激子精细结构和光发射方向中的重要作用，改变了以往关于高对称性闪锌矿量子点难以实现定向发光的认识。该成果为发展更高效率的量子点发光二极管提供了新的材料设计思路，也有望拓展至其他量子点光电器件领域。
中国科学技术大学博士后徐淮豫、博士研究生谢盈为论文共同第一作者，中国科学技术大学樊逢佳教授和河南大学申怀彬教授、曾在平教授、王垒副教授为论文共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、科技部等项目支持。
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