北京
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（来源：生态修复网）
5月20日，华东师范大学关小红教授和秦荷杰研究员（共同通讯）在Nature Communications在线发表了题为“Donor-acceptor catalysis with defective MoS₂ and Fe breaks barriers to perchlorate reduction under mild conditions”的研究论文，报道了一种由缺陷二硫化钼（MoS₂）负载于氮掺杂碳（NC）与零价铁（Fe⁰）组成的给体-受体催化体系，可在近中性条件下将水中高氯酸盐快速还原为无害氯离子。
高氯酸盐（ClO₄⁻）因广泛应用于航天、军工和烟花爆竹等行业，已成为地下水和地表水中广泛存在的持久性污染物。该物质会干扰人体甲状腺对碘的吸收，危害健康，世界卫生组织和多国已设定饮用水限值（2–70 μg/L）。尽管高氯酸盐具有极强的氧化性（E⁰=1.37 V），但由于Cl-O键能高（~400 kJ/mol）和对称四面体结构，其还原反应动力学极其惰性。现有非生物催化体系通常依赖贵金属（如Pd、Re）并在强酸（pH<4）或高温（>90°C）条件下运行，不仅成本高昂，而且与实际水体中近中性至碱性的环境严重不匹配。生物体系中的钼依赖型高氯酸盐还原酶（PrAB）提供了一种温和条件下氧原子转移（OAT）的范例，但如何在非生物催化剂中模拟这一功能，仍是一大挑战。
本文受生物酶启发，成功构建了首个无需贵金属的MoS₂-NC/Fe⁰给体-受体催化体系。在该体系中，Fe⁰作为牺牲电子供体，缺陷MoS₂中暴露的欠配位Mo原子充当高氯酸盐吸附和活化的活性中心，而氮掺杂碳则介导电子从Fe⁰向Mo位点的传递，并优化了活性中心的电子环境。密度泛函理论计算和实验表明，还原过程遵循氧原子转移路径：Cl-O键断裂后，氧原子结合到Mo位点，随后通过氢解脱氧生成OH⁻，活性位点得以再生。在pH 6.0条件下，该体系可在2小时内去除95%以上的高氯酸盐（初始浓度1.0 mM），唯一产物为氯离子；即使在pH 9.0时仍保持较高活性，电子效率达20–44%。此外，MoS₂-NC/Fe⁰对实际废水中的高氯酸盐也表现出良好的去除效果，且技术经济分析显示其材料成本仅为典型Pd/H₂体系的1/30至1/60，操作成本低一个数量级以上。本研究为水中高氯酸盐的绿色、低成本治理提供了全新思路，也为设计缺陷工程催化体系还原其他难降解含氧阴离子奠定了基础。
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