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铯锡碘（CsSnI₃）因其1.3 eV的理想带隙和本征热稳定性，已成为一种有前景的无机无铅钙钛矿吸光材料。然而，其应用受到随机结晶和自发γ→δ相变的限制，导致严重的光伏性能损失。
本文昆士兰大学Peng Chen和香港理工大学王连洲等人采用晶格匹配的二维钙钛矿模板诱导三维钙钛矿的取向生长，实现了相纯的2D/3D异质结构，用于高效耐用的CsSnI₃基钙钛矿太阳能电池。与烷基间隔阳离子相比，采用芳香族间隔阳离子的二维钙钛矿通过引入额外的层间π-π堆积来抑制八面体倾斜，并最小化其与三维CsSnI₃的晶格间距失配。这种改善的晶体学兼容性促进了2D/3D异质结构沿(110)晶面的取向生长，调控了结晶动力学并创造了额外的能垒以抑制δ-CsSnI₃相的形成。最终，优化的CsSnI₃基钙钛矿太阳能电池实现了15.27%的冠军光电转换效率和0.90 V的高开路电压。
得益于减少的陷阱态和消除的δ-CsSnI₃相杂质，目标器件在无封装的氮气环境中、连续一个太阳光照下、最大功率点追踪1280小时后仍保持超过95%的初始效率，运行稳定性显著提高。
研究亮点：
晶格匹配的2D模板设计：理论计算指导实现(110)取向生长
通过DFT计算比较了不同有机间隔阳离子（BA、OA、PEA、FPEA）形成的二维钙钛矿(n=2)与γ-CsSnI₃在(110)晶面上的晶格失配度。PEA和FPEA基二维相的d₁₁₀分别为5.997 Å和6.020 Å，与γ-CsSnI₃（6.078 Å）的失配度仅-1.33%和-0.95%，远小于烷基链间隔子。同时，芳香阳离子的π-π堆积使八面体Sn-I-Sn角（154.13°）接近γ-CsSnI₃（154.32°），确保结构刚性。该模板促进了CsSnI₃沿(110)晶面的外延生长，将(110)取向占比提升至>90%，并完全抑制了δ相衍射峰。无铅CsSnI₃电池效率创纪录：15.27%且VOC达0.90 V
基于PEA₂CsSn₂I₇模板的2D/3D器件冠军效率达15.27%，VOC=0.90 V，JSC=23.68 mA/cm²，FF=71.64%，而对照3D器件仅5.67%。该效率为无机CsSnI₃基太阳能电池迄今最高值。非辐射复合显著抑制，缺陷密度降低（电子陷阱密度从1.24×10¹⁵降至8.30×10¹⁴ cm⁻³），载流子扩散长度从~117 nm提升至~230 nm。超长稳定性：无封装氮气中MPP追踪1280小时保持>95%效率
2D/3D器件在氮气暗态储存4800小时后仍保持96%初始效率；在连续1个太阳光照、最大功率点追踪（60°C）下1280小时后保持95%以上初始效率，为CsSnI₃基电池报道的最佳运行稳定性。XPS显示2D/3D薄膜中Sn⁴⁺占比仅6.48%（对照10.43%），且老化后δ相未出现。该稳定性归因于模板诱导的致密、取向薄膜减少了氧渗透通道和离子迁移路径。
H. A.Xu, D.He, W.Zhou, et al. “Lattice-Matched 2D Template Enables Efficient Cesium Tin Halide Perovskite Solar Cells.” Advanced Materials (2026): e19143.
https://doi.org/10.1002/adma.202519143
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