导读
近日,宁夏大学化学化工学院彭娟教授团队在废弃塑料资源化升级领域取得重要进展。该团队针对聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料的回收难题,成功开发了一种动态自调控的Pd2In3金属间化合物电催化剂,实现了其解聚产物乙二醇(EG)向高值化学品乙醇酸(GA)的高效、高选择性转化。相关研究成果发表于催化与环境能源领域权威期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。该工作为废弃塑料的低碳循环与高值化利用提供了创新的电催化策略,并揭示了金属间化合物在催化过程中的动态自适应机制。
研究背景
废弃PET塑料造成的环境压力已成为全球性挑战。传统的机械或生物回收方法存在产物复杂、条件苛刻、经济性差等问题。通过碱性水解将PET高效转化为对苯二甲酸(TPA)和乙二醇(EG)单体是颇具前景的路径,而利用可再生能源驱动的电催化技术,将EG进一步升级为甲酸、乙醇酸等高值化学品,是实现塑料“变废为宝”的绿色途径。其中,乙醇酸(GA)作为重要的化工中间体和可生物降解聚合物前体,具有更高的商业价值。然而,如何在催化剂上实现EG向GA的高选择性氧化(抑制过度氧化或C-C键断裂),是当前面临的关键科学挑战。
研究亮点与过程
针对上述挑战,该研究团队通过溶剂热策略,在泡沫镍基底上原位合成了有序Pd2In3金属间催化剂。
![]()
图1. 形貌与结构表征
![]()
图2. 电子结构与配位环境
1.卓越的催化性能:该催化剂在乙二醇氧化反应(EGOR)中表现出色。在0.9 V vs. RHE电位下,生产GA的法拉第效率FE高达95.27%,产率达2.84 mmol cm-2 h-1,远优于单纯Pd催化剂。更重要的是,催化剂在连续运行40小时后,FEGA仍保持在95%以上,展现了优异的稳定性。
![]()
图3. 乙二醇氧化性能
2.机理研究与理论分析:机理研究表明,亲氧性In原子的引入隔离了Pd活性位点,并通过电荷转移使Pd的d带中心下移了0.90 eV。这种电子结构的调制产生了三重协同效应:(1)增强了EG的吸附(ΔE = -0.34 eV);(2)削弱了关键中间体*CO-CH2OH的结合,抑制了其过度氧化和催化剂中毒;(3)促进了活性氧物种(•OH)的生成。这三者共同引导反应路径定向生成GA。
![]()
图4. 反应机理研究
![]()
图5. DFT计算结果
3.实际应用验证与集成系统:基于此催化剂,研究团队构建了耦合EGOR和析氢反应(HER)的膜电极(MEA)流动电解槽。与传统水电解相比,该系统产氢能耗降低了46.54%,并在150 mA cm-2的高电流密度下稳定运行100小时。进一步地,团队完成了从真实PET塑料废物到高纯产品的全流程验证:通过碱解-电解集成工艺,最终获得6.13克TPA(产率90.11%)和3.99克GA(产率78.96%),初步技术经济分析显示该过程具备良好的盈利潜力。
![]()
图6. 真实PET升级回收
总结与展望
本工作成功设计并合成了一种具有动态自调控特性的Pd2In3金属间电催化剂。该催化剂通过In诱导的几何隔离与电子效应,协同优化了反应物吸附、关键中间体结合能与氧化介质生成,从而实现了将废弃PET衍生的乙二醇高选择性、高效、稳定地电催化转化为高值化学品乙醇酸。这项工作不仅为PET塑料的升级回收提供了高效的催化剂设计范例,也展示了电催化重整技术在实现塑料循环经济与绿色氢能联产方面的巨大应用潜力。
文献详情
标题:Dynamic self-regulating Pd2In3 intermetallic catalyst for efficient electrocatalytic reforming of waste PET plastics
作者:Jianghui Qiu, Zhixin Jing, Xiaohu Quan, Juan Peng*
期刊:Applied Catalysis B: Environment and Energy
年份:2026
DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126770
作者简介
彭娟教授:宁夏大学教授、博士生导师,2023-2025连续3年入选全球前2%顶尖科学家榜单。南京大学博士(2012),美国Rice University联合培养博士(2010),新加坡南洋理工大学CSC访问学者。2016年入选自治区“百人计划”,2018年入选自治区科技创新领军人才。1篇文章入选“中国最具国际影响百篇论文”,获第六届中国侨界贡献创新人才奖,获宁夏科技进步奖三等奖(排名2)。承担5项国家自然科学基金项目及多项省部级项目。近年来在Nano Letters, Applied Catalysis B: Environmental and Energy,Small, Journal of Materials Chemistry A 等国际期刊上发表高水平论文70余篇,单篇最高被引 2000余次。授权国家发明专利4项。
![]()
特别声明:以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布,本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.