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OE1022锁相放大器在单晶二维介电忆阻器的导电树枝晶工程中的应用

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浙江大学俞滨教授与香港理工大学柴扬教授等团队使用赛恩科学仪器(SSI)的锁相放大器OE1022对原子力显微镜(AFM)探针捕捉到的表面微小形变电压信号进行了深度解调,实现了打破纪录的26mV超低设定(Set)电压和4fW的极低待机功耗,同时保持了长达10年以上的非易失性数据保持能力。

浙江大学俞滨教授与香港理工大学柴扬教授等团队在综合性学术期刊《The Innovation》上发表题为“Conductive dendrite engineering of single-crystalline two-dimensional dielectric memristors”的研究成果。该研究通过在单晶二维介电材料六方氮化硼(h-BN)中进行导电树枝晶工程,成功解决了忆阻器领域极具挑战的“功耗-保持力(power-retention dilemma)”两难问题。该器件实现了打破纪录的26mV超低设定(Set)电压和4fW的极低待机功耗,同时保持了长达10年以上的非易失性数据保持能力。

在开发下一代超低功耗和存算一体架构时,忆阻器是极具潜力的核心元器件。然而,现有的非易失性忆阻器普遍面临一个根本性矛盾:降低功耗往往会牺牲数据的保持能力。这一痛点的物理根源在于,传统非晶态阻变(RS)介质中导电树枝晶的形成和断裂具有极大的随机性。在低工作电压或极小顺从电流(Icc)的限制下,生成的细丝通道因具有极高的表面自由能而处于热力学不稳定状态,极易自发溶解,导致器件表现出易失性行为,严重阻碍了器件尺寸与功耗的进一步下探。

为了从根本上规避导电细丝的随机生长,研究团队摒弃了传统的非晶材料,转而采用单晶二维介电材料h-BN作为阻变层,并在其生长过程中引入了可调控的单空位(SV)缺陷密度(nₛᵥ)。在电场驱动的化成(Forming)阶段,这些空位倾向于迁移并形成垂直对齐的纳米级通道。这种预设的垂直通道能够像“陷阱”一样有效捕获迁移的银(Ag)离子,严格限制了树枝晶在横向的无序蔓延。在低阻态(LRS)下,电子仅需在这些垂直约束通道内的相邻Ag纳米团簇之间进行跳跃(hopping)导电,从而从物理机制上实现了导电路径的最短化。

研究团队建立了一个紧凑的物理模型,将SV缺陷密度(nₛᵥ)与忆阻器的工作电压直接关联。实验与模型模拟结果高度吻合:当缺乏缺陷时,器件需要极高的化成电压且细丝生长随机;而缺陷过多(大于6.5×10¹³cm⁻²)则会导致形成无法约束Ag原子的庞大孔洞。只有在优化的nₛᵥ(约6.5×10¹³cm⁻²)下,器件才能形成尺寸极其受限的垂直细丝通道,使得Ag离子在极短的跳跃距离内就能完成阻变转换,极大地增强了局部电场,从而成倍降低了所需的外部驱动电压。



图1.具有不同SV密度的h-BN忆阻器的阻变开关特性。

(A)具有可调SV密度的3×3um Ag/h-BN/Au忆阻器在化成(forming)过程中的I-V曲线。

(B-D) Icc为0.1mA时,具有不同SV密度的单晶h-BN的非易失性双极性阻变行为。收集了100次连续的I-V曲线,并高亮显示了代表性曲线。

(E和F)不同SV密度下set/reset电压的统计分析。插图显示了nsv=6.5×1013cm-2时的set/reset电压分布。

(G)100次连续直流(DC)I-V曲线中HRS和LRS电阻的总结,以及依赖于nsv的开关比。

(H)三种SV密度的h-BN忆阻器之间五个器件指标的基准比较图。



图2.单晶h-BN中的导电树枝晶工程。

(A-C) nsv从2.0×1013cm-2到9.4×1013cm-2的h-BN忆阻器的SJEM图像(有效器件面积为3×3um,比例尺代表500nm)及其对应的高度轮廓曲线。

(D和E) nsv为2.0×1013cm-2和6.5×1013cm-2的单晶h-BN忆阻器中细丝路径的示意图。

(F) nsv大于9.4×1013cm-2时的细丝路径示意图,表明形成了大尺寸通道。

(G)在不同温度下h-BN忆阻器(nsv=6.5×1013cm-2)的log(I)与T-1/4的关系图。

(H)模拟的单晶h-BN忆阻器set/reset电压与nsv的依赖关系。实验结果在曲线上标出。

(I)LRS电阻与nsv之间的关系。实验结果在曲线上标出。



图3.非易失性h-BN基忆阻器(nsv=8.8×1013cm-2)中的超低工作电压。

(A) Icc为0.1mA时,3×3um Ag/h-BN/Au非易失性忆阻器在80个连续周期中的代表性I-V特性。

(B)set和reset电压的分位数-分位数(Quantile-quantile)图。工作电压的实验值与期望值一致,表明工作电压呈正态分布。

(C)HRS和LRS的累积概率分布。

(D)h-BN忆阻器的耐久性性能。

(E)读电压为5mV时h-BN忆阻器的保持力性能。由五角星连接的虚线代表每100秒的忆阻器电阻,表明在测试期间阻变没有损失。

(F)脉冲set/reset特征。施加0.4V的脉冲set电压200ns后,忆阻器从HRS切换到LRS。

(G)亚450mV区域内非易失性双极性忆阻器的开关比与set电压的基准比较图。

该单晶h-BN忆阻器展现出了极其卓越的综合性能指标。在优化的缺陷密度下,器件的设定(Set)和复位(Reset)电压分别低至创纪录的26mV和-135mV。在维持超低驱动电压的同时,器件表现出出色的能量效率,每次状态转换仅消耗72pJ能量,待机功耗更是低至4fW。尤为难得的是,即使在10nA的极低顺从电流下(单次转换功耗仅900pW),该器件依然能够保持稳定的非易失性和多阻态开关特性,开关比高达10⁸。

这项研究通过巧妙的晶体缺陷工程突破了材料学的底层限制,证明了单晶二维介电材料在调控细丝生长动力学方面的优势。其超低功耗与高稳定性的完美结合,为未来开发超高密度存储器、高能效神经形态计算芯片、边缘传感阵列以及与现代CMOS工艺兼容的超低功耗物联网(IoT)节点奠定了技术基础。

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