Stoner—Wohlfarth反铁磁体的“集体舞蹈”——铁磁型双稳态翻转

|作 者：王占山1,2 袁喆2,3,† 吴施伟1,2,4,††

(1 复旦大学物理学系）

(2 复旦大学应用表面物理全国重点实验室)

(3 复旦大学理论物理与信息科学交叉研究中心)

(4 复旦大学微纳光子结构教育部重点实验室)

本文选自《物理》2026年第3期

最近，我们提出了“Stoner—Wohlfarth反铁磁体”新术语[1]，它延伸于铁磁学经典理论中的Stoner—Wohlfarth模型[2]，专指具有单畴特性的反铁磁体系，其反铁磁序(奈尔矢量L)可通过外部磁场实现整体性的180°相干翻转。这类材料在保持反铁磁体杂散场弱、响应速度快等固有优势的同时，兼具可控的磁序取向和理想的翻转比率，为高密度、高速磁存储设备和运算系统提供了理想载体[3，4]。然而传统块材反铁磁体受限于材料内部缺陷引起的多畴结构，其反铁磁序的空间一致性难以维持。加之不具有宏观磁化，使其反铁磁序翻转难以通过磁场调控实现。因此，传统反铁磁块材不具备“Stoner—Wohlfarth反铁磁体”的核心特征，也无法像铁磁体般作为关键功能性单元融入现代磁存储等应用。这一困境恰如Louis Néel在1970年诺贝尔奖演讲中所述：“反铁磁体在理论层面极具研究价值，但似乎没有任何应用前景”。这一论断折射出众多前瞻性科学家矛盾的研究心境——他们既惊叹于反铁磁体内美妙的反平行磁结构，又对其有限的应用场景感到遗憾。

图1 低维层间反铁磁的两类磁化翻转行为 (a)层间反铁磁体示意图；(b)“层间自由”与“层间锁定”的反铁磁切换及其判据

近年来，低维范德瓦耳斯反铁磁体系因其丰富的反铁磁基态和多样的物性调控手段而备受关注。在该体系中，层间反铁磁体展现出独特的磁耦合特征：其层内具有铁磁有序，而层间跨越范德瓦耳斯间隙维持反铁磁耦合(图1(a))。通常，后者的耦合强度较前者要弱2—3个数量级，这种显著的磁耦合差异为反铁磁序的调控提供了可能。已有工作研究了一些典型层间反铁磁体的磁态演变特性，如CrI3[5，6]与CrSBr[7，8]，其反铁磁态在磁场中均表现为“层间自由型”调控(图1(b)左)——磁性层随磁场逐一翻转，伴随着磁化强度M经历多次跳变。但这种方式在调控反铁磁序的同时会破坏原有相邻层的反平行结构，故这类材料也不属于期望的“Stoner—Wohlfarth反铁磁体”。理想的调控方式是能够在保持反铁磁态的基础上实现奈尔序方向的切换，即“层间锁定型”(图1(b)右)——所有磁性层同时发生双态切换。此过程中，M保持为零而L表现为铁磁型的磁滞回线。

此外，探测低维反铁磁性及层间锁定的反铁磁切换也面临诸多实验挑战。传统的实验方法如中子衍射技术虽可表征反铁磁性，但其受限于束流强度与样品体 积的要求不利于研究低维样品；线性磁光技术(如磁光克尔效应、反射磁圆二色性等)与磁性扫描探针技术(如磁力显微镜、氮空位色心磁强计等)虽可应用于低维磁性材料，但它们只敏感于非零磁化而对反铁磁性难以奏效。值得一提的是，非线性磁光效应，特别是磁二次谐波，近年来已被广泛证明能够揭示常规实验手段难以接近的低维反铁磁序及其动力学演变特性[8—10]。这一能力源于二次谐波作为一种对称性的灵敏探针，其信号强度并非依赖于材料的磁化强度，而是对体系的空间反演对称性极为敏感。不单是晶格结构，长程反铁磁有序同样可以打破空间反演对称性从而辐射出电偶极机制的二次谐波。由晶格贡献的二次谐波对时间反演变换无响应，也称之为i 型二次谐波，其二阶非线性极化率表示为χ(i)；而磁结构由于同时破坏了时间反演对称性，为了区分前者，通常用c型极化率χ(c)来描述这一响应，其符号在时间反演下反转。2019年，我们团队曾在低维反铁磁材料CrI3中观测到源于层间反铁磁性的巨大c型二次谐波响应[9]。这项研究揭示了非线性光学响应与磁对称性间的内在关联，为后续二维磁性体系中新奇磁学现象的探索建立了新型范式。此外，强磁场下的非线性光学研究极易受测量系统中非材料本征的法拉第效应的影响，对此团队也提出了有效的解决或补偿方案以剔除实验假象[11]。

图2 两类层间反铁磁体的实验表征 (a)2层至4层CrPS4(易磁化轴为面外)的二次谐波与反射磁圆二色性磁滞回线。其中单个箭头代表单层的磁化方向，不同颜色对应于不同扫场方向；(b)4层CrSBr(易磁化轴为面内)的二次谐波表征。每个平台对应于一种磁态；(c)偶数层与(d)奇数层CrPS4磁结构的空间反演变换与时间反演变换性质

利用二次谐波技术，当我们聚焦于另一种层间反铁磁体CrPS4时，意外发现偶数层样品的信号强度竟呈现为单一的铁磁型磁滞回线(图2(a)左)。这一现象表明，CrPS4的反铁磁序可实现整体性的双稳态切换，即层间锁定型的调控路径。作为对比，图2(b)展示了4层CrSBr的二次谐波测量，其单方向扫场时出现的多个阶梯式信号跃变表明其磁态随外磁场逐层翻转，对应于层间自由型的磁场响应特征。

进一步研究发现，CrPS4中的磁滞回线特征只显现于偶数层，而隐匿于奇数层。这种随层数“偶现奇隐”的交替现象可解释为二次谐波的一种“自干涉效应”[12—14]。对于CrPS4晶格，无论奇数还是偶数层均不具有空间反演对称性(点群为C2)，故i 型的晶格信号始终存在。由于偶数层样品的磁结构也破坏了空间反演对称性(图2(c)左)，故可贡献出c型的反铁磁信号。当系统经历层间锁定型切换时，互为时间反演对映体的两个反铁磁态要求χ(c)符号反转而χ(i)保持恒定(图2(c)右)，二者的相干叠加(|χ(i)±χ(c)|2)最终在二次谐波强度上体现为铁磁型回线特征。反观奇数层体系，其磁结构保留的空间反演对称性极大地抑制了c型分量(图2(d)左)，使自干涉效应退化为单一晶格贡献的|χ(i)|2(图2(d)右)，因而磁滞回线特征也就消失。这种层数依赖的现象归因于层间反铁磁体独特的层状磁结构所引起的对称性变化，也深刻印证了二次谐波对于对称性极为敏感的特质。

与此同时，我们也使用反射磁圆二色性这一对净磁化敏感的线性磁光技术加以验证。由于奇数层材料具有单层的净磁化而偶数层抵消，磁滞回线特征恰好表现为“奇现偶隐”(图2(a)右)，与二次谐波测量结果相辅相成。

为了理解CrPS4的层间锁定型现象并阐明层间反铁磁体中不同磁翻转模式的物理本质，我们通过微磁模拟揭示了层间反铁磁交换(J⊥)与磁各向异性(K)之间的竞争是其关键所在。若J⊥占主导，强反铁磁耦合将约束所有磁层同步翻转，实现层间锁定；反之，则表现为层间自由的逐层翻转。

更进一步，这种层间锁定的特征表明该材料属于期望的Stoner—Wohlfarth反铁磁体。与块材不同，该材料内部纯粹的范德瓦耳斯界面保证了反铁磁相互作用的均一性，加之其层间耦合较强，因而在垂直维度上可等效为“单畴”。基于此，我们创新性地将铁磁学中的Stoner—Wohlfarth模型推广至层间反铁磁体系，并将磁相互作用的竞争量化为“特征交换尺寸”这一参数：lex=
，其中d为层间距。由此建立起普适性物理判据：当lex>d时，材料属于Stoner—Wohlfarth反铁磁体，将展现层间锁定的反铁磁切换。该判据如同一张导航图，为未来按需设计与搜寻具有理想翻转特性的反铁磁材料提供了理论指引。例如，可以得知，MnBi2Te4也属于Stoner—Wohlfarth反铁磁体。不仅如此，该判据同样适用于判断Stoner—Wohlfarth铁磁体，如Fe3GeTe2，已有相应的实验报道给予证明[15]。

图3 层间反铁磁体中的“层共享效应”

该研究还揭示了驱动这种层间锁定切换的独特效应——层共享效应(图3)，其机制源于样品中奇偶层的横向互连构型。具有净磁化的奇数层在磁场中可获得塞曼能而优先翻转，并在层内方向形成畴壁。材料中极强的层内交换耦合J∥将推动畴壁沿横向传播，如同“多米诺骨牌”式的连锁反应，进而触发相邻偶数层磁态的协同翻转。值得一提的是，该效应普遍存在于层间反铁磁体系，最先报道于层间自由的CrSBr材料[8]，最近也在MnBi2Te4中有所指出[16]。

综上，我们报道了一类Stoner—Wohlfarth反铁磁体，以CrPS4为典型代表，这类材料能够在磁场驱动下展现出铁磁型的双稳态切换。利用非线性光学二次谐波技术成功捕捉到这一现象，并完善了经典的磁学理论框架用以揭示其背后的微观机制。鉴于Stoner—Wohlfarth模型在铁磁学领域的奠基性与指导性，相信拓展Stoner—Wohlfarth模型，以及Stoner—Wohlfarth反铁磁体的概念与判据将为反铁磁动力学基础研究以及技术应用带来变革性突破。

参考文献

[1] Wang Z，Xiang Y，Chen R et al. Nature，2026，650：340

[2] Stoner E C，Wohlfarth E P. Philos. Trans. R. Soc. London，Ser. A，1948，240：599

[3] Baltz V，Manchon A，Tsoi M et al. Rev. Mod. Phys.，2018，90：015005

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[8] Sun Z，Hong C，Chen Y et al. Nat. Mater.，2025，24：226

[9] Sun Z，Yi Y，Song T et al. Nature，2019，572：497

[10] Ni Z，Haglund A V，Wang H et al. Nat. Nanotechnol.，2021，16：782

[11] Wu S，Fei Z，Sun Z et al. ACS Nano，2023，17：18905

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[14] Ho Y W，Chen M，Wong C Q et al. Nano Lett.，2025，25：5624

[15] Tan C，Lee J，Jung S G et al. Nat. Commun.，2018，9：1554

[16] Yang X，Wang Y，Lu C et al. Phys. Rev. Lett.，2025，135：266704

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