云南大学蒋峰芝团队在新污染物去除与高级氧化催化材料构筑领域取得系列重要进展

导读

近日，云南大学化学科学与工程学院蒋峰芝教授团队依托化学科学与工程学院、国际河流与生态安全研究院以及云南新兴污染物控制国际联合实验室，在新污染物去除与高级氧化催化材料构筑领域取得系列重要进展。相关研究成果先后发表于Environmental Science & Technology、Water Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Cleaner Production、Journal of Colloid and Interface Science等国际权威期刊。该团队针对传统活化剂（PMS、PAA、H2O2）高级氧化过程中催化选择性不足、金属流失风险、多污染物协同去除困难以及复杂水体适应性差等问题，设计并生成了单原子MOF及普鲁士蓝等系列复合材料，系统阐明了“吸附-催化协同”“电子转移桥联”与“限域空间/氢键辅助非自由基路径”等作用机制。

一.构筑单原子MOF高效降解抗生素机理研究

研究团队在Environmental Science & Technology期刊上以“Selective Activation of PMS by a Single-Atom MOF in Confined Space: Hydrogen Bond-Assisted Nonradical Pathway and Continuous Flow Verification”为题发表论文。该研究针对传统PMS活化过程中自由基路径选择性不足、氧化剂利用率不高以及连续流应用稳定性受限等关键难题，构建了具有限域孔道结构的单原子Co SA-MOF催化体系，提出了“氢键辅助+污染物介导双电子转移”驱动的非自由基活化新机制。研究结果表明，材料中的孤立Co(II)/Co(III)位点与未配位N-H基团产生协同效应，可显著降低Co(IV)=O生成及其向单线态氧转化的能垒，进而实现PMS的高效、选择性非自由基活化；该体系具有极低的Co浸出量，且环境足迹优于Co3O4/PMS体系，为构筑高效、绿色、可工程化应用的新型PMS催化材料提供了新思路与理论支撑。

研究团队在Chemical Engineering Journal期刊上以“Synergistic adsorption-catalysis system based on the advanced oxidation technology of single-atom MOFs: Selective degradation and contribution to different ionization potential pollutants”为题发表论文。该研究针对复杂水体中多种新污染物共存条件下催化选择性不足、不同结构污染物降解差异显著等关键问题，设计合成了Zn、Co、Cu三种单原子M-N4-C型MOF，提出了“吸附-催化协同”驱动的选择性氧化策略。研究结果表明，该体系依托Co-N4位点建立电子传递通道，其中低电离势污染物主要由单线态氧主导降解，而高电离势或位阻较大的污染物则需要多种活性物种协同作用。该研究从污染物电离势差异和界面吸附行为角度出发，深化了对单原子MOF选择性催化降解机制的科学认识，也为复杂新污染物体系的精准去除提供了重点理论依据。

此外，研究团队在Journal of Cleaner Production及Journal of Colloid and Interface Science发表的相关论文，分别阐明了对应MOF材料高催化活性的内在机理与降解路径选择规律。

二.钴铁普鲁士蓝类似物降解污染物的效能及机理研究

研究团队在Water Research期刊上以“Two-dimensional Prussian blue analog-based catalytic membrane for effective decontamination of micropollutants”为题发表论文。该研究采用可控配位聚合法制备钴铁普鲁士蓝类似物Co/Fe‑PBA二维纳米片，并通过真空抽滤将其固定于聚多巴胺（PDA）改性的亲水PTFE膜基底，成功构建Co/Fe‑PBA/PDA复合膜体系，有效解决了粉末催化剂难以分离回收的工程应用瓶颈。纳米片有序堆叠形成纳米限域通道，为催化反应提供限域空间，可快速活化过氧乙酸（PAA）实现水体污染物的高效降解去除。

研究团队在Chemical Engineering Journal期刊上以“Millimeter-scale chitosan-supported Co-Fe PBA spheres for efficient PAA activation: Continuous decontamination of emerging contaminants”为题发表论文。该研究以壳聚糖（CS）为三维聚合物支撑基质，设计制备了CS‑CoFe PBA毫米级小球，充分结合双金属PBA优异的高PAA活化活性与壳聚糖的包裹限域效应，显著提升了活性物种产率。该毫米级小球材料易于分离回收且在长时间连续流条件下仍保持高降解效率，为催化材料在实际环境修复中的应用提供了新的途径。

上述系列研究成果均以云南大学为第一完成单位。资源与环境专业博士研究生周思翰为4篇论文（发表于 Environmental Science & Technology、Chemical Engineering Journal、Journal of Cleaner Production、Journal of Colloid and Interface Science的论文）的第一作者；资源与环境专业博士研究生李慧颖为2篇论文（发表于Water Research、Chemical Engineering Journal的论文）的第一作者。云南大学蒋峰芝教授为6篇论文的共同通讯作者；其他共同通讯作者分别为中国科学院理化技术研究所闻利平研究员（发表于Environmental Science & Technology的论文）、昆明理工大学潘学军教授（发表于Chemical Engineering Journal的论文）、大连理工大学刘艳彪教授（发表于Water Research、Chemical Engineering Journal的论文）、云南大学杜琳教授（发表于Journal of Colloid and Interface Science的论文）、云南民族大学罗利军教授（发表于Journal of Cleaner Production的论文）。云南大学王瑞东、杨云、李猛、崔禹洁、肖爱金、王冰雨、王璐瑶、陈政熙、张伟等人为论文共同作者。

该系列研究得到国家自然科学基金、云南省西南联合研究生院科技专项、云南新兴污染物控制国际联合实验室开放基金、云南省兴滇英才支持计划等项目的资助。博士研究生周思翰获云南省博士生服务产业科研创新培育项目资助。

论文链接：

Environmental Science & Technology论文: https://doi.org/10.1021/acs.est.5c16779

Chemical Engineering Journal论文: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.163031

Journal of Cleaner Production论文: https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.143807

Journal of Colloid and Interface Science 论文: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.11.004

Water Research 论文: https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.123855

Chemical Engineering Journal论文: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.172043

来源：云南大学