双界面靶向调控多功能分子，抑制相分离并提升WBG PSCs效率

南开大学张建军、蔡宏琨及天津科技大学Boyan Li等人报道了一种通过2,7-二羟基-9-芴酮（DHF）对钙钛矿进行双界面修饰，以制备高效、稳定宽禁带（WBG）钙钛矿的有效策略。宽禁带（WBG）钙钛矿在叠层太阳能电池中发挥着不可替代的关键作用，然而，卤化物含量过高引发的相分离现象，严重制约了器件的性能与稳定性。本工作中，研究人员通过将DHF同时引入宽禁带钙钛矿的顶界面与底界面，成功实现了对器件的多功能调控。

DHF可对钙钛矿中的离子缺陷实现靶向钝化，其中，C═O基团通过与低配位的Pb²⁺结合，钝化阴离子配位缺陷；而—OH基团可通过与I⁻形成氢键，钝化卤化物离子，从而有效降低钙钛矿的缺陷态密度。此外，基于DHF的双界面能级调控不仅增强了空穴提取，还使钙钛矿的导电类型由n型转变为n⁺型，进而促进电子传输。

实验表明，碘离子（I⁻）更易向缺陷密度较高的顶界面迁移，进而引发相分离，而DHF可有效抑制这一过程。具体而言，缺陷态密度的差异导致I⁻更易向顶界面迁移，而底界面因粗糙度更低、晶粒尺寸更大、碘空位（Vᵢ）更少，相分离现象并不明显。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，碘离子（I⁻）从钙钛矿表面逸出的迁移势垒由0.14 eV提升至1.28 eV，这为DHF抑制相分离的作用机制提供了理论支撑。

最终，基于该双界面修饰策略的钙钛矿电池（PVK TB器件）实现了22.40%的光电转换效率（PCE）；在AM 1.5G光照条件下，经1000 h最大功率点跟踪（MPPT）测试后，器件仍保持初始效率的83%；同时，器件的空气稳定性得到显著提升，在空气中持续测试1000 h后，其分解速率明显减慢，仍能保持初始效率的88%。

本工作提出并验证了一种高效的界面钝化策略，该策略不仅优化了界面能级结构，有效抑制了宽禁带钙钛矿的相分离，还成功制备出高效稳定的太阳能电池，为高性能、高稳定性宽禁带钙钛矿太阳能电池（WBG PSCs）的发展奠定了坚实基础。

文献信息

TargetedRegulationofMultifunctionalMoleculesatDualInterfaces:SuppressingPhaseSeparationandEnhancingtheEfficiencyofWideBandgapPerovskiteSolarCells

ChaoLiu,YingchenLi,HongkunCai,BoyanLi,ShupingLin,QiSun,DalongZhong,JifengLiu,QinwenGuo,ZhiwenXu,JuanLi,JianNi,JianjunZhang

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202513845