北京
NPoM 等离激元纳米通道中分子顺序交换的 SERS 传感示意图。
近日，华东师范大学精密光谱科学与技术高等研究院的徐红星院士与陈文研究员，联合意大利技术研究院的胡华天博士，在纳米光子学领域取得重要进展。该工作提出并验证了一种基于波长复用表面增强拉曼光谱(WM-SERS)的新型探测方法，实现了对纳腔内部不同空间位置的选择性探测。研究表明，看似封闭的亚2纳米等离激元纳腔实际上形成了一个准二维开放纳米通道，能够支持分子从边缘向中心的逐步渗透与交换。该发现不仅挑战了传统对纳腔结构的理解，也为纳米受限分子输运研究提供了全新的实验路径。研究成果以 “Spatiotemporal Raman probing of molecular transport in sub–2-nm plasmonic quasi-2D nanochannels” 为题，发表于《Science Advances》，并被选为当期封面文章。
长期以来，等离激元纳腔因其能将电磁场压缩至接近原子尺度，被视为单分子拉曼增强与界面科学研究的理想平台。然而，由配体或自组装单分子层支撑、厚度仅为 1–2 nm 的超薄间隙，在传统观点中通常被视为高度封闭的纳米空间，认为外部分子难以进入中心热点区域。如何在这一极端受限尺度下实现高空间与高时间分辨率的分子动态探测，一直是纳米光子学与界面物理化学领域面临的核心挑战。
针对这一难题，研究团队构建了传输–探测一体化的等离激元纳米平台，并创新性地提出了基于波长多路复用表面增强拉曼光谱(WM-SERS)的实验策略。该策略巧妙利用了不同等离激元模式在纳腔内空间分布的差异，实现了约 20 nm 的有效空间分辨能力，并首次在单个纳腔中直接观测到分子从边缘向中心逐步推进的向心渗透过程。实验结果有力证明，看似封闭的等离激元纳腔实质上形成了一个开放的准二维纳米通道，支持分子在其中的有序渗透与交换。
为了验证该机制在不同尺度下的普适性，研究团队进一步进行了实验，将分子渗透过程应用于纵横比超过1000、长度达5μm的微米尺度极端受限通道中。通过该实验，研究人员成功实现了对分子渗透过程的可视化表征，揭示了在如此极限的通道几何结构下，分子如何在空间约束中进行渗透、扩散及交换。这个实验不仅进一步证明了分子交换机制的广泛适用性，还为未来在更复杂和受限的纳米通道中进行分子行为研究提供了宝贵的数据支持。
在应用层面，通过选择性刻蚀技术构建后传感位点，研究实现了10 pM级别的超灵敏检测，并结合数字化 SERS 统计分析方法逼近了单分子检测极限。同时，通过集成微流控芯片技术，研究实现了秒级实时分子输运监测，充分展示了该平台在动态化学过程研究中的巨大应用潜力。这一研究成果重新界定了等离激元纳腔在纳米受限体系中的结构角色与功能定位。它标志着纳米结构不再仅仅是一个被动的信号增强平台，而可以作为一个可控的分子输运通道与实时探测界面，为未来的纳米反应器构建、片上集成传感以及单分子动力学研究提供了坚实的方法学基础 。
该工作华东师范大学为第一完成单位，第一作者为博士生刘浩冉，通讯作者为胡华天博士、陈文研究员和徐红星院士，相关研究得到了国家自然科学基金和科技部的大力支持。
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