孤立白光阿秒脉冲的产生｜进展

阿秒泵浦–阿秒探测（attosecond-pump attosecond-probe, APAP）谱学是解析光–物质相互作用中电子主导动力学的关键工具，其核心在于将时间分辨率从飞秒推进到阿秒尺度。然而，当前全阿秒谱学测量多依赖气相高次谐波或自由电子激光XFEL提供的极紫外/软X射线孤立阿秒脉冲（IAP），集中研究的是基于光电离过程的“离子”动力学过程。实际上，自然界中普遍存在的是“中性”价电子激发态动力学过程，对其研究须要波长从深紫外到可见波段的超连续光谱作为泵浦光源。目前能够制备类似光源的手段十分复杂，成本极高，难以推广，严重阻碍了阿秒泵浦-阿秒探测谱学的应用。

针对上述瓶颈，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超快物质科学中心的张鹏举团队提出一种简易方案，用于直接产生覆盖可见与紫外区域的“白光”孤立阿秒脉冲。

该方案的核心思想是基于固体高次谐波的“晶体自啁啾补偿”（crystal self-chirp compensation, CCC）：在强激光场驱动下，电子–空穴波包在有效质量为正与为负的能带区间中分别积累符号相反的色散/啁啾，从而在谐波辐射时刻实现正负色散抵消为零。另一方面通过合成的光场波形进行量子轨道操控，从而形成超连续光谱辐射，产生脉宽约 460 as的孤立阿秒白光脉冲。同时提出了基于实验室普遍使用的多周期、多色激光场对离散时间平移对称的破缺与量子轨道操控，实现了约 640 as 的孤立阿秒脉冲，并发现其脉宽不依赖载波相位的变化。总体而言，该工作为桌面级孤立白光阿秒光源的实现提供了明确的设计路线，将极大推动面向价电子波包的阿秒电子动力学测量，以及谷/自旋/手性体系的阿秒尺度电子动力学操控。

图1. 晶体自啁啾补偿（CCC）机制与孤立白光阿秒脉冲产生。

相关研究成果以“Generation of isolated white-light attosecond pulses in solids”为题近期发表于Physical Review Research上。物理所博士生李格非为本工作的第一作者，滕浩研究员、魏志义研究员和张鹏举特聘研究员与为本工作的共同通讯作者，孟胜研究员提供了理论指导。本项研究得到了来自国家自然科学基金、国家重点研发计划，中国科学院以及综合极端条件实验装置等项目的资助。

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