在疏水性金属表面实现单层冰 | 进展

金属界面水主导着广泛的物理化学现象，包括润滑、多相催化、腐蚀及电化学反应。界面结构的形成源于水-水氢键作用与水-基底相互作用的微妙平衡。对界面水的微观理解，特别是其结构多样性与动态行为，对电催化、纳米流体及大气化学等领域具有重要意义。近年来，人们发现亲水性金属衬底表面可以形成有序的二维冰晶体，其强水-衬底相互作用可稳定氢键网络。相比之下，疏水性金属衬底由于吸附能较弱，水倾向于形成三维冰微晶、非晶薄膜或其他亚稳态聚集体。一个值得关注的例外是Au(111)表面，其可稳定存在一种互锁双层冰结构——即通过完全氢键网络连接的两个平面六角冰层。相较之下，单层冰因氢键形成能力受限，长期以来被认为无法在疏水性金属表面稳定存在。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SF09组的冯宝杰研究员、陈岚研究员和吴克辉研究员（现钱塘高等研究院）长期从事表面科学和低维材料研究，近年来在金属表面的二维冰体系中做出了多项重要工作。他们发现低能电子可以调控金属表面冰的结构，并基于此发展了低能电子辅助合成的方法。他们通过电子注入调控二维冰的结构，在疏水性的Ag(111)表面成功合成了在275 K仍然稳定的羟基化二维冰[J. Am. Chem. Soc. 147, 21162 (2025)]，并发现随厚度变化的多铁性[Nat. Commun. 16, 4809 (2025)]。

最近，他们指导博士生赵峭消，并与吉林大学王彦超教授，江苏师范大学徐美玲教授合作，进一步利用此前发展的低能电子辅助合成技术，在疏水性衬底Au(111) 表面合成了单层冰，如图所示。他们通过向Au(111)表面的双层互锁冰结构注入低能电子成功诱导其相变为一种由完整水分子构成的新型单层冰结构。结合原位低能电子衍射、角分辨光电子能谱、X射线光电子能谱及第一性原理计算，他们系统性地研究了该冰相的原子结构、电子特性与稳定性。与Ag衬底不同，水分子在Au表面受到低能电子照射时不会脱氢，而是倾向于部分脱附，从而形成亚稳态的单层冰。理论计算表明，该单层冰中的氢原子可能存在两个能量相近的取向，两种取向之间的切换可能存在质子隧穿现象。

图：在疏水性金属表面实现单层冰。结构模型、XPS、LEED、ARPES和理论计算数据。

这一发现不仅拓展了界面冰的相图，而且为探索二维轻元素体系中的量子物性提供了新平台。相关研究成果以“Synthesis of Monolayer Ice on a Hydrophobic Metal Surface”为题，发表在Journal of the American Chemical Society。物理所博士生赵峭消和江苏师范大学徐美玲教授为共同第一作者；物理所冯宝杰研究员、陈岚研究员以及吉林大学王彦超教授为共同通讯作者。该研究工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、中国科学院青年团队项目的支持。

编辑：柠七