《自然·物理学》重磅：首次捕捉到“隐藏”的电荷密度波液体态

在强关联电子体系中，电荷密度波（Charge Density Wave，CDW） 是最经典、也最具代表性的集体电子有序态之一。其基本特征是：电子密度在实空间中形成周期性调制，并往往与晶格畸变锁定，从而产生新的超结构。这种有序态可以被理解为一种“电子晶体”，在低温下表现出清晰的长程序，并在衍射实验中对应锐利的超结构峰。

然而，从统计物理与相变理论的角度看，任何有序态在升温或强扰动下都不应直接“消失”。在经典二维体系中，固体向液体的转变通常并非一步完成，而是可能经历中间相，例如具有取向有序但无平移有序的六角相。这自然引出了一个长期存在于理论层面的猜想：电荷密度波是否也存在类似“液体态”的中间相？

所谓CDW液体，并不是完全无结构的无序态，而是一种长程平移有序被破坏、但仍保留短程或瞬态电荷调制关联的电子相。换言之，CDW 的“晶体”已经熔化，但“液体”仍然记得它曾经的周期性。

尽管这一概念在理论和数值模拟中反复出现，但在实验上，CDW液体长期处于“只闻其名，不见其形”的状态。其主要原因在于：

• CDW 往往与晶格畸变强烈耦合；
• 在升温过程中，结构相变、无序散射或电子退相干往往先于“液体态”发生；
• 传统静态实验手段难以分离“电子有序的消失”和“晶格结构的重排”。

发表在《自然·物理学》的论文《Observation of a hidden charge density wave liquid》正是针对这一长期难题给出的突破性实验答案。

一、核心问题：什么是“隐藏”的 CDW 液体？

论文标题中的关键词是 hidden（隐藏的）。这并非修辞，而是一个具有明确物理含义的判断。

作者指出，在某些材料中，CDW 液体态并非不存在，而是被更强、更慢的晶格或结构相变过程“掩盖”了。在平衡态、准静态条件下，我们看到的是 CDW 直接“坍塌”为无序态，因而误以为不存在中间相；但如果能在合适的时间尺度上“冻结”晶格，同时快速扰动电子系统，那么这个中间相就有可能被显现出来。

因此，论文的核心问题可以概括为三点：

• CDW 是否真的存在液体态？
• 如果存在，它在结构和对称性上如何区别于晶态 CDW 与完全无序态？
• 为什么它在常规实验中是“不可见”的？

二、实验思路：用时间尺度“解耦”电子与晶格

为回答上述问题，作者采用了一种在近年来迅速成熟的研究范式：超快泵浦–探测实验，结合 超快电子衍射（UED）。其物理思想非常清晰：

• 飞秒激光脉冲用于在极短时间内激发电子系统；
• 在这一时间窗口内，电子系统可以被强烈扰动，而晶格尚未来得及完成大尺度结构重排；
• 随后利用超快电子衍射实时追踪 CDW 相关散射信号在倒空间中的演化。

通过这种方式，作者实际上实现了对 CDW “熔化过程”的时间分辨观察，而不是只比较低温与高温的两个平衡态。

所选用的材料体系是层状过渡金属硫族化物中典型的 CDW 材料（如 1T-TaS₂ 家族），该体系具有：

• 明确的二维特性；
• 强 CDW–晶格耦合；
• 丰富且竞争的有序相图。

这使其成为研究 CDW 非平衡相行为的理想平台。

三、关键发现：从晶体 → 六角态 → 液体

论文最重要的实验结果，是在 CDW 被逐步破坏的过程中，清晰地分辨出了不同层次的有序消失。

1. 平移有序的破坏先于取向有序

在较弱激发或较短延迟时间下，CDW 的衍射峰不再是尖锐的点，而出现明显的径向与角向展宽。这意味着：

• CDW 的周期仍然存在局域相关；
• 但长程平移有序已经被破坏。

这一阶段与二维熔化理论中“固体 → 六角相”的过程高度相似。

2. 六角态（hexatic-like CDW state）

在中等激发强度下，实验观察到一种非常关键的中间状态：

• 衍射图样仍然保留六重对称性；
• 但衍射峰不再对应固定晶格位置，而呈现出明显的角向扩散。

这正是六角相的标志：取向有序尚存，平移有序已失。作者将这一状态解释为 CDW 缺陷（如位错）开始解束缚，但尚未完全无序化。

3. CDW 液体：各向同性的散射环

在更强激发或更长时间尺度下，CDW 的衍射信号演化为：

• 一个近乎各向同性的散射环；
• 不再有任何固定取向的峰结构。

这意味着：

• 平移有序完全消失；
• 取向有序也被破坏；
• 但仍存在短程、动态的电荷调制关联。

这正是论文所称的 charge density wave liquid。

四、物理图像：缺陷驱动的电子熔化

从理论角度看，论文结果与二维相变与拓扑缺陷理论高度一致。

• CDW 晶态：位错和位向缺陷成对束缚；
• 六角态：位错解束缚，但位向缺陷仍受限；
• CDW液体：所有缺陷自由化，体系仅保留短程关联。

重要的是，这一“熔化”过程发生在电子密度调制层面，而不是传统意义上的原子晶格。这使得 CDW 液体成为一种纯粹由电子自由度主导的新型液态有序相。

五、为什么它是“隐藏”的？

论文的一个深刻结论是：CDW 液体并非罕见，而是常被忽略。

在平衡条件下：

• 晶格结构重排、相分离或其他竞争相会快速占据主导；
• CDW 液体存在的时间或参数窗口极其狭窄。

只有在：

• 超快时间尺度；
• 电子–晶格有效解耦；
• 动态观测而非静态平均

的条件下，这一相态才得以“显形”。

六、意义与展望

这项工作的意义不仅在于发现了一种新的电子相态，更在于它：

1. 验证了长期存在的理论预言；
2. 将液体、熔化、拓扑缺陷等经典概念引入电子有序研究；
3. 为理解其他复杂体系（如高温超导体中的电荷序涨落）提供了新的实验与概念工具；
4. 展示了非平衡态实验在发现“隐藏相”方面的巨大潜力。

七、总结

《Observation of a hidden charge density wave liquid》首次在实验上清晰地观测并界定了 电荷密度波液体态，揭示了 CDW 从晶态到无序态并非一步完成，而是经历了与二维熔化高度相似的中间阶段。这项工作不仅深化了我们对 CDW 本身的理解，也拓展了人们对“电子物质形态”的认识边界。