激光调控特定声子诱导的石墨-金刚石相变 | 进展

通过改变电子结构以及进一步影响原子的受力，激光可以诱导出丰富的新奇物理现象。其中光致结构相变就是一种通过较强的电子激发实现亚皮秒时间尺度相干声子激发，从而诱导固体材料发生相变的非平衡过程。世纪之初，理论工作预言了光激发可能作为实现石墨-金刚石相变的全新路径，这有望克服传统的高温高压或者冲击合成实现条件苛刻的困难。超快实验测量表明，在强激光辐照下石墨会经历层间收缩和成键的特征过程，但由于探测技术的时空分辨率的限制，完整的相变动力学路径和机制仍然是一个空白。

近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组博士研究生贾韫哲在张萃副研究员、孟胜研究员的指导下，利用自主开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件（TDAP），探究了光脉冲诱导石墨-金刚石相变的实现路径，并探究和揭示了相变路径与产物结构被激光参数调控的规律与微观机制。

图 a光驱动石墨-金刚石相变示意图；b光驱动石墨相变相图；c,d受激发的特定声子模式与相变最终结构的关系示意图.

研究发现，相变产物的光学操纵源于在不同激发量的情况下电子-声子耦合驱动了不同程度的结构畸变，且进一步可以通过声子-声子相互作用间接激发特定的声子模式。激活的声子模之间的竞争决定了所得相的结构特征。结合更多光参数的计算结果，作者建立了激光诱导金刚石形成的波长-脉冲能量相图，展示了改变超快激光器的参数具有调控微观相变路径的能力。这种隐含激发态信息以及具体动力学路径的相图极大地丰富了对碳材料相空间的理解，也反映了碳材料显著的结构多样性。综合正四面体参数 t >以及自主设计的键参数，可以对特定波长下（如800 nm）不同脉冲能量导致的路径选择细节直观展示。本研究不仅为最终实现光致人造金刚石合成提供了重要的微观信息，也为实现更多碳结构的光致相变或合成提供了理论指导。

相关研究成果以Optically-controlled phonon-specific phase transitions from graphite to diamond为题，发表于Nature Communications 17, 381 (2026)，并被收录在编辑精选网页中。该研究受到了国家自然科学基金委、中国科学院、科技部重点研发计划的资助。

编辑：楠客