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发光材料在显示、照明、传感、成像与光通信等领域推动技术进步。固态发光体需同时具备强吸收与高光致发光量子产率(PLQY),以实现最大光转换效率。然而,几乎所有已知发光体在集成至高浓度固态薄膜时都会出现浓度诱导猝灭与自吸收现象,从根本上限制了外量子产率(EQY = 吸收率 × PLQY)与光转换效率。胶体钙钛矿纳米晶(PeNCs)具有高吸收系数与本质高PLQY,是极具潜力的光转换材料,但其软离子晶格与不稳定表面易受光、热、湿度诱导发生结构与化学降解。实现接近100% PLQY并具备商业可行稳定性仍是核心挑战。
本研究首尔大学Tae-Woo Lee等人提出了一种由互连的PbSO₄-SiO₂-硅氧烷聚合物层构成的分层壳层结构,该结构形成晶格-界面互锁网络,能同时锁定离子晶格并稳定表面化学。采用该分层壳层的CsPbBr₃ PeNC薄膜在60°C、90%相对湿度下PLQY衰减10%的时间达3211小时,在连续蓝光照射下达12,000小时,显示出与商业应用相关的长期稳定性。该策略具有组分普适性与可扩展性,可实现409–783 nm范围内的稳定发光,包括混合卤化物与有机-无机杂化钙钛矿体系。此外,分层壳层修饰的MAPbBr₃ PeNC薄膜实现了100.0%的PLQY(平均98.6%),将自吸收损耗转化为高效光子循环,使20 wt%的薄膜EQY达到91.4%,接近理论极限,超越此前报道的所有固态发光体。
研究亮点:
提出“晶格-界面互锁”稳定新机制——分层壳层通过PbSO₄层直接锚定钙钛矿晶格,SiO₂层强化界面,外层聚合物提供空间限域与环境屏蔽,从根源抑制光/热诱导晶格膨胀、离子迁移及表面氧化/水解的联动降解路径。
实现近乎完美的发光性能——分层壳层修饰的MAPbBr₃薄膜获得100.0% PLQY(平均98.6%),并将自吸收转化为光子循环,使外量子产率高达91.4%,接近理论极限,创下固态发光体效率新纪录。
具备宽组分普适性与工艺兼容性——该策略适用于全无机、有机-无机杂化、混合卤化物、纯碘化物及混合阳离子体系,发光波长可调(409–783 nm),且壳层能阻挡铅泄漏,支持卷对卷印刷、喷墨打印及>3500 PPI光刻图案化,满足高分辨率显示与生物光电应用需求。
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Qingsen Zeng et al. ,A hierarchical shell locks and stabilizes perovskite nanocrystals with near-unity quantum yield.Science391,eady1370(2026).
DOI:10.1126/science.ady1370
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ady1370
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