中科大朱彦武、叶传仁ACS Nano：新型层状复合材料！垂直石墨烯与相变材料联手实现高效散热

随着晶体管集成度不断提高、芯片尺寸持续微型化，单位面积输出功率大幅上升，芯片工作温度的控制成为影响其可靠性的关键因素。热界面材料（TIMs）用于填充芯片与散热器之间的空隙，以降低空气极低导热系数导致的传热障碍。然而，现有TIMs往往难以同时实现高垂直导热系数和低接触热阻，且常伴随机械柔顺性不足、易泄漏等问题，成为高性能散热技术发展中的主要挑战。

近日，中国科学技术大学朱彦武教授、叶传仁特任副研究员合作，提出了一种基于垂直石墨烯与改性石蜡的层状复合材料，通过逐层辊压组装工艺制备，成功实现了高热导率与优异柔顺性的统一。该材料在60 psi压力下接触热阻仅为17 K·mm²·W⁻¹，在55°C时整体导热系数高达789 W·m⁻¹·K⁻¹，且在模拟芯片30 W·cm⁻²的热流密度下，温升显著低于商用TIM垫片，展现出卓越的散热性能与应用潜力。相关论文以“Lamellar Composites of Vertical Graphene and Phase-Change Materials for Highly Efficient Heat Dissipation”为题，发表在

ACS Nano

研究团队首先通过将石墨烯薄膜与改性石蜡（POS）逐层涂覆并辊压成致密圆柱体，再切割成片状样品，成功构建了称为GPOS的层状复合结构。图1展示了该材料的制备流程：先对石蜡进行聚合物改性以防止泄漏，再将其均匀涂覆于石墨烯薄膜表面，经辊压与切割得到最终样品。结构表征显示（图2），GPOS具有均匀的“斑马纹”层状结构，无孔隙或团聚，且随着POS体积分数从44.5%增至80.5%，其POS层厚度逐步增加。泄漏测试表明，即使经过300次熔融-凝固循环，GPOS样品质量损失极低，显示出良好的形状稳定性和抗泄漏能力。压缩实验进一步说明，在相变温度范围内，材料柔顺性显著提升，GPOS3在10 psi下压缩应变可达9.3%，有利于实现紧密的界面接触。

图1. GPOS制备过程示意图。

图2. GPOS的结构与机械性能表征。（a）辊压前POS涂覆的VG层压复合材料厚度及GPOS中POS体积比。插图为POS和GPOS的照片。（b）GF、POS和GPOS2的拉曼光谱。GPOS1的（c）整体和（d-f）局部放大三维X射线断层扫描图像。比例尺：100 μm。（g）GPOS在300次熔融/凝固循环中的泄漏质量。（h）GPOS在22°C和55°C下的压缩应变-应力曲线。

热物理性能测试结果（图3）表明，GPOS的相变温度范围覆盖32–69°C，与常见芯片工作温度匹配。GPOS2在55°C时导热系数达到789 W·m⁻¹·K⁻¹，接触热阻在60 psi下仅为17 K·mm²·W⁻¹，优于多数已报道的TIMs。红外监测显示，GPOS在加热过程中表面温度普遍高于铜基板，仅在相变吸热阶段出现短暂温降，说明其具备快速传热与温度调节的双重能力。

图3. GPOS样品的热物理性质表征。（a）PW、POS和GPOS的DSC曲线。（b）熔化焓及GPOS中POS的计算质量比。（c）GPOS在22、55和80°C下的垂直导热系数κ⊥。（d）GPOS在压缩应力下的接触热阻。（e）GPOS2在55°C下测得的κ⊥和Rc与以往报道及商用TIMs的对比。（f）GPOS与铜之间的表面温差随加热时间的变化。插图为加热200秒后GPOS与铜的红外图像。

为揭示其强化传热的机理，研究团队通过热桥实验与数值模拟进行分析（图4）。结果显示，在加热初期，POS作为储热层吸收大量热量，并在相变过程中形成额外的温度梯度，进而推动热量向高导热的石墨烯层快速传递。石墨烯作为“热传导高速公路”，将热量高效导出，从而实现整体散热性能的协同提升。

图4. GPOS的传热机制。（a）带红外温度监测的热桥装置示意图。（b）GPOS层状片材的POS侧与裸露GF在2、5、9秒后的温差记录。（c）GF和GPOS2-POS-UP在0到10秒内的温度。（d）GPOS2在加热功率施加60 μs后的温度演化的数值模拟。（e）GPOS2中的热通量分布与传热方向。（f）石墨烯和POS的累积散热与热交换功率。（g）GPOS的传热机制示意图。

在实际性能测试中（图5），GPOS在30 W·cm⁻²热流下，模拟芯片的温升比商用碳纤维导热垫低约42°C，散热系数提升59–130%。经过3600次热循环后，材料仍保持稳定的散热性能，显示出良好的长期可靠性。

图5. TIM性能测试。（a）模拟电子封装环境的测试装置示意图。（b）在30 W·cm⁻²输入功率下，GPOS与商用碳纤维导热垫的加热器温升对比。（c）GPOS在不同输入功率下的温升表现。（d）GPOS与商用TIM的等效散热系数对比。（e）GPOS3在3600次热循环中的温度稳定性。

综上所述，该研究通过石墨烯与改性石蜡的层状复合设计，成功研制出一种兼具高导热、低热阻、抗泄漏和良好柔顺性的新型热界面材料。其可扩展的辊压组装工艺为高性能热管理材料的可控制备提供了新思路，有望推动下一代电子器件散热技术的进一步发展。