Nature Communications：太阳能驱动的大气中CO2与氨直接偶联合成尿素

人工碳循环通过将空气或烟道气中的CO2转化为高附加值碳基产物，在当前“双碳”战略背景下具有重要的科学意义和应用潜力。该过程不仅包括CO2的光、电、热催化转化，还涵盖前端的CO2捕集、再生与纯化，以及后续产物的分离和提纯。其中，CO2捕集与纯化环节通常占据整个人工碳循环过程总能耗的60%~70%，其高能耗使得CO2转化所带来的附加值难以抵消能量损失，从而限制了人工碳循环技术的实际应用。

相比之下，直接利用空气中的CO2进行转化可有效规避高耗能的捕集与纯化过程，但在实际实现中面临巨大挑战。一方面，空气中CO2浓度仅约400 ppm，且与约20%的O2共存，而氧还原反应在热力学上更具优势，显著抑制了CO2的还原过程；另一方面，CO2催化还原往往生成气相产物，当以极低浓度空气CO2为原料时，产物的分离与浓缩同样面临较大难度。

针对上述问题，我们构建了一类新型空气CO2直接光催化转化体系。该体系采用两种金属有机框架复合的光催化剂，构筑了漂浮式光催化反应平台，实现了CO2与O2的空间“分区还原”，并在催化位点上实现了对低浓度CO2的“双重富集”。该体系能够在空气条件下将CO2直接光催化还原为CO，反应速率达到272.1 μmol·g-1·h-1，CO2转化率高达98%。进一步地，通过将空气CO2还原与水相氨氧化过程耦合，可将生成的CO进一步转化为水相尿素产物，从而促进产物的分离与提纯。在真实自然环境条件下（太阳光照射与开放环境中），该体系同样展现出优异的性能，尿素生成速率可达32.4 μmol·g-1·h-1，并成功获得高纯的尿素粉末样品，充分验证了该体系在真实环境下的可行性与稳定性。

本研究通过构筑MOF异质结构与漂浮式光催化反应平台，实现了对空气中超低浓度CO2的直接光催化转化与资源化利用，突破了长期以来空气CO2直接转化中受限于低浓度和氧竞争反应的瓶颈。氧增强效应的发现不仅为理解多相光催化反应中氧–碳竞争关系提供了新的视角，也为设计高效、低能耗的人工碳循环体系提供了可行路径。进一步将CO2还原与氨氧化耦合实现尿素合成，展示了空气碳氮资源协同转化的可行性，为未来构建自驱动、可持续的多介质污染治理与资源化平台提供了新思路。

Angew. Chem. Int. Ed.,2025, 64, e202505630的链接为：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505630

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