烟台大学祁彩霞教授课题组在纳米金催化甲基丙烯醛氧化酯化领域取得新进展

近日，烟台大学化学化工学院祁彩霞教授课题组在金催化氧化酯化研究领域实现重要突破，相关成果以“Gold/FexLay-CeOz Composite Oxides for Oxidative Esterification of Methacrolein: Effects of Highly Active Oxygen Species Based on Strong Metal−Support Interaction”为题发表于国际化工权威期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》2025年第64卷（18171−18183页）。论文第一作者为硕士研究生韩子润，通讯作者为祁彩霞教授与孙逊副教授，烟台大学为第一通讯单位。

图1

醇醛一步氧化酯化法在实际生产中具有重要意义。金催化剂可有效催化甲基丙烯醛（MAL）与甲醇（MeOH）直接反应生成甲基丙烯酸甲酯（MMA），但其复杂的制备工艺和较高的醇醛比限制了其工业应用。课题组以商用CeO2为载体，采用改进的沉积沉淀法合成了FexLay-CeOz复合氧化物（FLC）负载型纳米金催化剂Au/FLC，通过匹配合适的碱性位点获得较强的SMSI，促进了金与载体间电子转移并产生更多的活性氧物种，显著提高了催化剂的催化性能（见图1）。在无碱环境、Au/MAL=0.05mol%条件下，该催化剂实现97.5%的MAL转化率、95.3%的MMA选择性及487.5h-1的周转频率（TOF），创同类型催化剂性能新高。机理研究表明，SMSI效应不仅提升Au纳米颗粒的锚定稳定性（赋予催化剂优异的循环使用性能），更通过协同活性氧物种与碱性位点，在低醇醛比条件下实现高效气-液-固三相催化。该研究获山东省自然科学基金、甘肃省自然科学基金、国家自然科学基金及烟台市科技创新发展计划联合资助。研究成果为金基催化剂在精细化学品绿色合成领域的规模化应用提供了重要理论支撑与技术范式。

文章链接：

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c02441

来源：烟台大学化学化工学院