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广东工业大学邱学青教授团队在JACS发表关于木质素碳基催化剂绿色制氢重要进展

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导读

近日,广东工业大学邱学青教授团队在基于木质素碳基催化剂应用领域取得新进展,提出了一种利用木质素定向构筑垂直Ru/RuO2“电子桥”界面的新型碳基电催化剂设计策略。通过水热活化木质素,与 Ru3+ 原位配位并经高温碳化,还原构筑了嵌入木质素衍生分级多孔碳骨架的 Ru/RuO2 异质纳米界面,实现了低输入、可自驱动的联氨–水分解制氢。相关成果发表于国际化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》,论文第一作者为2023级博士研究生刘江淋,通讯作者为轻工化工学院邱学青教授林绪亮教授


木质素作为自然界储量最丰富的芳香族高分子,其独特的三维交联网络结构与高含碳量(>60%)使其具备成为高性能碳基电催化材料前驱体的潜力。然而工业木质素分子间的强π-π 堆积导致致密聚集,掩蔽活性位点;其宽分子量分布导致表面化学基团的空间异质性。此外,受限于过渡金属配位动力学特性与络合能级匹配性,难以稳定构筑金属-有机框架配位物结构,导致衍生材料活性位点密度低、电子传输网络不连续、传质动力学迟滞,显著制约了其在电催化体系中的应用。如何通过分子结构调控与界面工程策略突破上述局限,成为该领域亟待解决的关键科学问题。


前期工作通过羧甲基化(

Angew. Chem. Int. Ed.
2023, 62, e202306333)、胺化(
ACS Catal.
2022, 12, 11573–11585)以及氧化氨解改性(
Adv. Mater.
2025, 2501113;
Fundam. Res.
2025, doi.org/10.1016/j.fmre.2025.09.020)等调控木质素微结构,赋予木质素均匀分布且适宜密度的表面官能团,可与金属离子精准配位,从而构筑稳定的木质素-金属超分子框架复合物。本研究创新提出了木质素定向引导构筑Ru/RuO 2 垂直电子桥界面的策略,通过界面电子桥工程调控界面电荷分布,构建具有协同效应的动态双活性中心,从根本上提升 Ru 基催化剂的结构稳定性与电催化性能,实现高效、低能耗的自供电制氢体系。在仅0.14 V电池电压下即可达到100 mA cm -2 的电流密度,并以近100%的法拉第效率稳定产生氢气。该研究为“以废制氢”提供了可规模化实现的新途径,并彰显了木质素生物质在构筑高性能界面电催化剂方面的巨大潜力。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15759

来源:广东工业大学

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