广东
近日，石河子大学在国际著名期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（IF：21.1，一区TOP期刊）上发表题为“Dynamic Dissolution-Reorganization of Molybdenum Triggers Synergistic Electrocatalysis on Copper for Efficient Nitrate-to-Ammonia Conversion”的研究成果。该论文第一作者为石河子大学2023级硕士研究生毛旭冉，通讯作者为学院包福喜副教授和杨红兵教授。
电催化硝酸盐合成氨（NO3RR)由于低能耗，低碳排放，变废为宝等优点被广泛关注。然而，NO3RR涉及8e-转移和多种潜在的反应中间体导致其动力学缓慢。已有研究表明，吸附中间体*NO3还原为*NO2的初始2e-转移是NO3RR的速率决定步骤（RDS）。因此，开发高效、稳健的电催化剂来加速*NO3向*NO2的转化对于加速NO3RR的整体动力学至关重要。已有研究表明钼（Mo）可以促进N-O的断裂和亚硝酸盐的生成。然而，Mo在NO3RR中的动态演变过程尚不明确，且这种演变与催化性能提升的关联机制仍需探索。
基于此，研究团队通过一步电沉积法制备了Cu-Mo0.2/NF电催化剂并且全面的研究了钼的动态重组在提高电催化硝酸盐还原（NO3RR）动力学中的关键作用。原位拉曼光谱、XPS和ICP-OES表明，Mo在NO3RR过程中溶解重组为Mo2O72-并吸附在电催化剂表面从而加速了反应动力学。实验和DFT计算进一步证实了Mo的动态溶解、重组和吸附过程显著激活了*NO3，从而显著加速了*NO3还原为*NO2的动力学。重构后的[Mo2O7]2--Cu/NF展现出优异的性能，氨产率最高可达1.55 mmol h-1 cm-2，法拉第效率接近99%，且具有30个小时的优异稳定性。该工作为进一步研究NO3RR机制提供了新的范式。
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