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石河子大学副院长以通讯作者身份在一区Top期刊(IF=21.1)上发表研究论文

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石河子大学化工学院科研团队在电解水制氢技术领域取得重要进展,针对析氧反应(OER)动力学缓慢的瓶颈问题,利用等离子体诱导配位重构策略,制备了氟、氮共掺杂镍铁层状双氢氧化物(F,N-NiFe LDH),深入探究了氟掺杂对过渡金属自旋态的调控作用与晶格氧活化机制。

研究发现,氟掺杂可诱导形成Ni-F(O)-Fe自旋通道,重构Ni/Fe自旋态,促进*O-O*直接耦合与晶格氧反应路径的激活,同时加速电子由Ni向Fe转移,稳定高活性Ni⁴⁺并抑制Fe溶出。基于此机制所开发的F,N-NiFe LDH催化剂展现出优异的OER活性,仅需257 mV过电位即可达到100 mA cm⁻²,在碱性阴离子交换膜电解槽中实现1 A cm⁻²的工业级电流密度(电压1.92 V),并具有长达800小时的运行稳定性。该研究为设计高效稳定的电解水催化剂提供了新思路。

该论文以“F-Doping-Driven Spin Reconfiguration in NiFe LDH: Unlocking Lattice Oxygen for High-Efficiency Oxygen Evolution Reaction”为题发表在高水平期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。石河子大学于锋教授、王宗元教授以及香港理工大学黄海涛教授为共同通讯作者,研究生杨茜、李亚奥和孔爱群副教授为共同一作,石河子大学为第一署名及通讯单位。


图1 OER过程中Ni-F(O)-Fe的自旋态演变过程

论文亮点

(1)揭示了氟掺杂关键作用:(I)氟掺杂诱导形成Ni-F(O)-Fe自旋通道,可调控晶格氧自旋取向,加速*O-O*耦合并激活晶格氧反应路径。(II)氟掺杂加速了电子从Ni向Fe中心的转移。促进高活性Ni4+的生成,并稳定了Fe3+,有效抑制了铁元素的溶出。

(2)氟介导的激活晶格氧机制:(I) F掺杂诱导Ni/Fe自旋态重构;(II)OER反应过程中发生自旋选择性电荷转移。重构的低自旋Ni4+和中自旋Fe3+促进*O-O*直接耦合形成三重态↑O-O↑,提升O2析出效率。

(3)氟掺杂诱导的电子重排及对自旋态调控赋予F,N-NiFe LDH优越的OER活性(257 mV @100 mA cm-2),在碱性阴离子交换膜电解槽中于1.92 V电压下达到1 A cm-2的工业级电流密度,并展现出超长稳定性(800小时)。

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