主要内容
在钙钛矿生长过程中,华北电力大学李美成教授带领其团队深入探究了离子成分迁移及空间分布的调控策略,发现此为调控结晶过程、实现最佳薄膜形貌的有效途径。然而,针对特定离子种类的精准调控及其对定向生长和缺陷抑制的影响,此前尚未受到充分关注。为此,李美成教授团队创新性地引入横向脉冲电场(e - field),以引导钙钛矿成分的定向迁移,为传统依赖化学添加剂调控结晶的方式提供了一种新颖的替代策略。
在实验中,团队发现MAPbI₃(其中MA⁺为CH₃NH₃⁺)薄膜在脉冲电场作用下呈现出碘种类分布的横向梯度,这一独特现象通过X射线光电子能谱(XPS)和二次离子质谱(SIMS)等先进表征技术得以确证。该横向梯度与晶体取向的显著改善、碘离子损失的减少以及碘空位形成量的降低密切相关。借助电场辅助热退火处理(电场强度为[X]V/cm、退火温度为[X]℃、处理时间为[X]min),团队成功促进了钙钛矿薄膜中未锚定碘离子的迁移,使可移动的I⁻离子能够填充空位并钝化配位不足的Pb²⁺位点。这种由电场驱动的MAPbI₃离子迁移与碘空位自填充机制,有效缓解了因碘损失引起的碘相关缺陷,进而降低了非辐射复合,显著提升了钙钛矿太阳能电池的效率与稳定性。
此外,李美成教授团队还进一步验证了该策略的普适性,将其推广至混合A位阳离子和卤化物的钙钛矿体系,并成功实现了超过24%的光电转换效率。这一成果不仅展示了无添加剂方法在调控钙钛矿结晶动力学方面的巨大潜力,相较于传统化学添加剂方法,无添加剂方法在成本、环境友好性等方面具有明显优势,还为通过可控电场调控实现缺陷自钝化、开发高性能器件提供了新见解。
在研究过程中,团队还探索了一种无添加剂方法,通过施加与钙钛矿表面垂直的横向脉冲电场,在薄膜形成过程中精确控制离子物种的迁移与分布。研究发现,脉冲电场的引入显著减少了热退火过程中碘离子的损失,并有效抑制了碘空位的形成。同时,钙钛矿薄膜中碘相关物种的横向梯度分布还伴随着结晶度的提升、载流子传输的增强、载流子寿命的延长以及由陷阱态引起的复合显著减少等特性。在脉冲电场的精细调控下,碘离子迁移并自发钝化碘空位及间隙位点,有效消除了与碘相关浅能级缺陷诱导的电荷陷阱,从而大幅降低了能量与电荷损失。最终,基于无添加剂残留钙钛矿薄膜的太阳能电池(PSCs)实现了效率的显著提升,并显著延长了稳定性。
李美成教授团队的这一系列研究成果,为调控钙钛矿薄膜形成过程中卤化物相关物种的迁移与分布提供了重要见解,有望推动钙钛矿太阳能电池效率与稳定性的进一步提升。
文献信息
Additive-FreeCrystallizationModulationforEfficientPerovskiteSolarCellsbyaTransversePulsedElectricField
Hai-FangLi,PengkunZhu,ZhiyuZhang,XinSun,ShuailinChen,TengXu,BingbingFan,PengCui,LiangLi,LihuaChu,MeichengLi
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202501431
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