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钙钛矿材料中广泛报道但尚未完全理解的“基底效应”（即钙钛矿的半导体类型随基底类型变化）机制终被破解！香港城市大学李振声、Zhiqiang Guan和山东大学吴维康等人通过系统研究20种钙钛矿/有机传输材料埋底界面，首次揭示该现象源于不同基底诱导的钙钛矿表面终止结构（Cs-Br或Pb-Br终止）比例差异。
实验与理论计算表明：电子传输材料（ETM）基底倾向于形成Cs-Br终止，产生指向界面的偶极并降低钙钛矿功函数；空穴传输材料（HTM）基底则形成混合终止，导致真空能级对齐。基于此，团队提出通过调控终止结构比例来主动设计界面能级排列的新策略，为钙钛矿光电器件性能优化开辟新路径。
文章亮点
机制突破：首次通过原位紫外光电子能谱（UPS）揭示钙钛矿“基底效应”源于界面终止结构差异，ETM基底诱导Cs-Br终止（n型特性），HTM基底形成混合终止（p型特性）。
理论创新：提出“两步能级排列”模型，结合DFT计算证明终止结构通过内部电子转移产生界面偶极，颠覆传统能级对齐理论。
应用价值：开发终止结构工程策略，通过调控Cs/Pb前驱体比例直接设计界面能带结构，实现器件性能定向优化。
Y. Li, J. Guo, J. Tan, P. Man, S. Li, Z. Zeng, T. H. Ly, S.-W. Tsang, X. Lu, W. Wu, C.-S. Lee, Z. Guan, Terminations Determine Energy-Level Alignment of Perovskite Buried Interfaces. Adv. Mater. 2025, e06747.
https://doi.org/10.1002/adma.202506747
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