不再“碰运气”的催化剂研发：拓扑模型点石成金

在异质催化研究中，构建具有目标吸附性能的催化活性位点是实现高效催化剂设计的核心问题之一。近年来，尽管前向设计方法结合了高通量密度泛函理论（DFT）计算与机器学习，已在揭示结构—性能关系方面取得重要进展，但要实现真正意义上的逆向设计，即从目标性能出发反推理想结构，尤其是在高熵合金（HEAs）等结构复杂体系中，仍面临显著挑战。传统模型往往难以兼顾物理可解释性、三维结构敏感性和生成能力。

Fig. 1 | Overview of feature extraction, dataset construction, and workflow for energy prediction and interface design.

近日，北京大学深圳研究生院潘锋教授、北京雁栖湖应用数学研究院李京艳助理研究员、厦门大学郑世胜特任副研究员等，提出了一种具有物理可解释性的拓扑驱动生成模型框架（PGH-VAEs），相关成果已发表于npj Computational Materials（2025, 11:147）。该研究通过引入“持续GLMY同调”（persistent GLMY homology, PGH）这一新型代数拓扑工具，首次实现了在三维结构层面精确表征催化活性位点的拓扑特征，并以此为指导，实现性能导向的结构生成。

Fig. 2 | Workflow for coordination and ligand feature extraction of active sites.

GLMY同调是由著名数学家丘成桐先生及其合作者提出的一类基于路径复形（path complex）的同调理论，能够有效刻画有向、非对称图形的整体结构特征，在处理非欧几里得空间中的结构建模任务中具有独特优势。研究团队将GLMY同调及持续GLMY同调（PGH）引入材料结构表征中，提取出反映活性位点微结构差异的拓扑不变量，并将其与元素配体信息相结合，构建了双通道的结构表示方法，分别编码局域配位效应与远场调控效应。

Fig. 3 | PGH-VAEs: encoding, generation, and prediction workflow.

模型采用变分自编码器（VAE）架构，在半监督学习机制下训练了一个可解释的潜在空间。尽管训练数据仅包含约1159条经DFT标注的吸附能数据，团队通过引入梯度提升回归器（GBRT）扩展数据标签，提升了潜空间学习的稳定性与泛化能力。最终，PGH-VAEs在*OH吸附能预测中的平均绝对误差为0.045 eV，达到当前结构生成模型的领先水平。

研究进一步发现，PGH拓扑特征中的Betti数与吸附性能之间具有显著的线性相关性，特别是零维与二维特征（分别对应原子连通性与局域空穴结构）对性能预测最为关键。这一发现不仅揭示了结构敏感性背后的数学机制，也提升了生成模型的物理可解释性。借助这一潜空间，模型成功生成了具有优异吸附性能的结构构型，其中以Pt/Pd为桥位、远场以Ru原子调控的三原子组合被反复识别为最优构型。进一步理论分析表明，Ru相较于Ir与Rh在调节d带中心位置方面更具优势。

Fig. 4 | Demonstration of PGH-VAEs on active sites design and optimization.

基于模型生成结果，研究团队还提出了不同晶面下的最优组分比例：在(111)晶面为Pt:Pd:Ru = 0.7:0.2:0.1，在(211)晶面为3:3:4。这一结论为实验工作者在实际催化剂合成中的成分设计与晶面选择提供了定量指导。与传统依赖大量DFT数据和高计算成本的催化剂筛选方法相比，PGH-VAEs框架具备更高的数据利用效率、结构可解释性和潜在的可扩展性。该研究不仅为催化活性位点的逆向设计提供了新的思路，也展示了代数拓扑工具在材料科学前沿中的应用潜力。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01649-8