Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。
文章信息
通讯作者:唐瑜,宋楠(兰州大学)
作者:汪聪聪,郭亚楠,谭国英,康万荣,郭文佳,宋楠*,唐瑜
Keywords:
ceria oxide
interfacial interaction
pillararenes
regulation
sonodynamic therapy
https://doi.org/10.1002/agt2.70062
文章简介
界面工程策略通过诱导界面电子重新分布来改变纳米材料的物理/化学性质。探索有机-无机杂化材料的界面效应对催化、光伏器件和生物医学等领域具有重要意义。各类有机配体在纳米粒子表面的修饰可以产生丰富的高价金属活性物质,从而在很大程度上影响其性质。
柱[n]芳烃作为一类具有对称结构和富电子空腔的超分子大环被用作构建智能材料的理想有机配体,广泛应用于分子识别、催化、药物传递、纳米治疗等领域。作者认为柱[n]芳烃修饰无机纳米材料的界面工程将在很大程度上调节无机材料的性能。
本工作通过配体交换得到柱芳烃(CP5)修饰的氧化铈纳米粒子(CeOx),随后利用AIE分子(TPA-OS)与CP5之间的主客体作用构筑新型智能响应声敏剂TPA-OS⊂CP5@CeOx,具有聚集诱导发光性质的TPA-OS不仅可以作为近红外(NIR)成像剂,还可以作为有机声敏剂。因此,TPA-OS⊂CP5@CeOx在溶酶体和线粒体中表现出成像引导的治疗效果(图1)。
图1.TPA-OS⊂CP5@CeOx的制备及调节增强SDT的示意图
通过对表面价态进行分析,表明CP5的配位提高了CeOx表面Ce4+/Ce3+的比例,诱导了Ce3+的氧化。评估材料的CAT酶活性和GSH的消耗能力,结果表明,这种超分子界面工程引起的电荷转移可以提高材料缓解肿瘤微环境缺氧和增强其氧化应激的潜力,为增强声动力治疗提供助力(图2)。
图2.CAT酶活性和GSH消耗
进一步对界面工程的机理进行了研究。实验结果表明CP5@CeOx的界面工程减小了CeOx的带隙,促进界面电荷转移,进而促进超声下活性氧的生成;同时由于主客体作用在酸性环境中的减弱,TPA-OS⊂CP5@CeOx在酸性条件下释放负载的TPA-OS,表现出最多的活性氧生成。理论结果表明,CP5@CeOx的界面工程更有利于•OH的生成。
图3.CP5与CeOx界面工程机理研究
以上研究论文以“Interfacial Engineering of Pillararene-Modified Ceria Nanoparticles for Regulable Enhanced Sonodynamic Therapy”为题发表于 Aggregate 期刊,论文第一作者为兰州大学化学化工学院博士研究生汪聪聪,通讯作者为兰州大学唐瑜教授和宋楠青年研究员。
(Aggregate 2025, e70062. https://doi.org/10.1002/agt2.70062)
通讯作者
唐瑜,兰州大学化学化工学院二级萃英特聘教授/博士生导师。基金委创新研究群体负责人,教育部长江学者特聘教授,中国化学会会士(FCCS),英国皇家化学会会士(FRSC),国务院政府特殊津贴专家。兼任第八届国务院学位委员会学科评议组成员,中国化学会副秘书长,中国稀土学会理事,中国晶体学会理事;ACS期刊 Inorg. Chem. 副主编,Aggregate 期刊顾问编委,Inorg. Chem. Front.、高等学校化学学报(中英文版)、中国稀土学报(中英文版)、结构化学和无机化学学报等期刊编委。唐瑜教授研究方向为稀土配位化学及功能材料,迄今以第一作者/通讯作者在 Acc. Chem. Res.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Sci. 等期刊上发表SCI论文200余篇。曾获2024年度全国三八红旗手、甘肃省自然科学一等奖、中国化学会首届“利华益”化学创新奖、甘肃省研究生教育优秀导师、兰州大学“我最喜爱的十大教授”、兰州大学“十佳导学团队”等奖项。
课题组链接:
http://www.lzu-tang-group.com
宋楠,兰州大学化学化工学院青年研究员,硕士生导师。2013年本科毕业于吉林大学高分子材料与工程专业,获工学学士学位;2018年博士毕业于吉林大学有机化学专业,获理学博士学位,师从杨英威教授;2019年至2021年先后在深圳大学和香港科技大学从事博士后研究工作,合作导师为唐本忠院士和王东教授;2021年11月加入兰州大学化学化工学院唐瑜教授团队,从事超分子杂化材料相关研究。近五年以第一作者或通讯作者在 Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 等国际高水平杂志发表论文18余篇。作为项目负责人承担了国家自然科学基金面上项目,国家自然科学基金青年科学基金等项目。
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