四川
本周快讯
第一作者：尹雅、冯时佳
通信作者：袁帅、朱嘉
通讯作者单位：南京大学
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c02940
导读
光敏化能够通过改善光吸收、能量转移和电荷分离来实现光催化剂性能的增强。然而，在多相体系中对光敏剂、催化中心及其相互作用进行精确控制仍然面临较大挑战。本工作通过开发具有混合连接体和可调缺陷的多变量锆金属有机框架（MOF），使得对光敏剂、催化中心及其比例的控制达到了前所未有的水平，从而实现了更为高效的CO2还原。该MOF以三苯胺、吩嗪或吩噻嗪基连接体作为光敏剂，以金属卟啉连接体（金属 = Fe、Co、Ni和Zn）作为CO2还原催化中心。此外，Zr6节点的缺陷耐受性允许通过引入缺失的连接体缺陷来系统地改变连接体比例。通过微调光敏剂、催化金属中心及其比例，本工作获得了优化的光催化剂，其CO2到CO的还原速率达247.8 μmol gcat-1 h-1，相比于类似的均相催化剂提高了17倍。此外，瞬态光谱和密度泛函理论计算也揭示了框架结构在促进内层能量有效传递和电荷分离方面所起的关键作用。
快读
图文
图1 | 混合连接体Zr-MOFs的设计
图2 | 模拟和实验PXRD表征
图3 | 对Zr-PS3-FeTCPPx的表征
图4 | Zr-PS-FeTCPP的光催化CO2还原活性研究
图5 | Zr-MOFs的光物理性质研究
图6 | 机理研究
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