文献快讯：Nat. Commun. 单原子光热驱动甲烷常压高效转化甲醛，71.2%选择性

【成果掠影 & 研究背景】

甲烷（CH₄）作为重要的碳一资源，其直接转化高附加值化学品是实现绿色能源与碳中和的关键。然而，传统工业甲醛（HCHO）生产依赖甲醇高温脱氢（500-600℃），存在能耗高、步骤复杂、CO₂排放量大等问题。光催化技术虽可在温和条件下活化甲烷，但现有气-液-固批次反应体系需高压操作，且面临产物分离困难、浓度低等瓶颈。题为“Photothermal direct methane conversion to formaldehyde at the gas-solid interface under ambient pressure”的研究提出一种常压气-固连续流动光热催化新策略，通过银单原子修饰的ZnO催化剂（Ag₁-ZnO），在光热协同作用下实现甲烷高效转化为甲醛。实验表明，Ag₁-ZnO催化剂在228℃表面温度下，甲醛产率达117.8±1.7 μmol/h，选择性达71.2±0.8%。反应后的气态甲醛经12小时水吸收后，溶液浓度达514.2±33.7 μmol/mL（1.54±0.10 wt.%），突破传统批次反应产物富集难题。同时，副产物甲醇有效抑制甲醛聚合，为工业化应用奠定基础。

【创新点 & 图文摘要】

创新点总结：
1）首创气-固连续流动光热催化体系，避免高压操作，实现产物原位分离与高浓度富集。
2）银单原子（Ag SAs）精准调控ZnO表面电子结构，促进C-H键断裂并抑制甲醛过度氧化。
3）光热协同机制：光生空穴驱动甲烷活化，热效应增强电荷分离并加速甲醛脱附。
4）理论计算指导催化剂筛选，揭示Ag单原子降低甲醛吸附能（-1.10 eV）的关键作用。
5）同位素标记实验结合原位表征，明确反应路径为CH₄→*CH₃→*OCH₃→*CH₂→HCHO。

图1：催化剂筛选与表征

图2：催化剂结构表征（HAADF-STEM、XANES、EXAFS等）

图3：甲烷光热催化氧化活性与稳定性

图4：反应机理研究（ESR、NAP-XPS、DRIFTS等）

图5：DFT计算与反应路径

【总结 & 原文链接】

本研究通过设计Ag单原子修饰ZnO催化剂，结合气-固连续流动反应器与光热协同作用，成功实现常压下甲烷高效转化为甲醛。该策略不仅显著提升产物选择性与产率，还通过水吸收突破产物富集瓶颈，获得高浓度甲醛溶液（>500 μmol/mL），为工业化应用提供可行路径。理论计算与原位表征揭示了Ag单原子促进电荷分离、调控反应中间体吸附的关键机制。这一成果为绿色C1化学与低碳能源转型提供了重要技术支撑。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-57854-y

声明：以上内容仅反映作者个人见解，鉴于作者学识所限，若存有不严谨之处，请后台留言指正！

热忱欢迎各位学术界同仁分享或提交关于光-热-电能源利用、表界面化学的相关资讯、研究成果及文章，携手共促领域的繁荣前行：grdn_connect@163.com (推广合作同号)