贵州师范&民族大学MTC：氮掺杂高熵合金催化剂高效制氢

导语

电化学析氢反应（HER）作为绿色制氢的高效途径，其发展受到广泛关注。然而，铂等贵金属催化剂的稀缺性和高成本限制了其大规模应用。因此，开发基于地球丰富元素的非贵金属电催化剂成为研究热点。高熵合金（HEAs）因其独特的物理化学性质和多元素协同效应，展现出作为高效电催化剂的潜力。本研究旨在通过表面工程优化其催化性能，为清洁能源技术中高效电催化剂的设计和优化提供新思路。

研究亮点

• 高效非贵金属催化剂开发：贵州师范大学同鑫副教授、贵州民族大学周凌云副教授等在《Materials Today Communications》上发表了研究成果，开发了一种高效的非贵金属电催化剂，用于绿色氢气生产。
• 氮掺杂优化：通过NH3煅烧引入氮掺杂，优化了碳纳米管（CNTs）的电子结构和活性位点分布，显著提高了HER活性。
• 低过电位与高稳定性：优化后的FeCoNiMnZn/N-CNTs-FH催化剂在10 mA cm⁻²时实现了184 mV的低过电位，并展现出优异的稳定性和高效的电荷转移能力。

图文解读

图1：展示了三种不同方法合成FeCoNiMnZn/CNTs催化剂的示意图，包括快速移动床加热（FH）、碳热冲击（CTS）和慢速加热（SH）。

图2：通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像展示了不同方法制备的FeCoNiMnZn/CNTs催化剂的形貌特征。

图3：展示了通过X射线衍射（XRD）分析FeCoNiMnZn/CNTs和FeCoNiMnZn/N-CNTs的晶体结构。

图4：通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）的元素分布图，验证了FeCoNiMnZn/N-CNTs中单相高熵合金固溶体的形成。

图5：通过X射线光电子能谱（XPS）分析氨处理对FeCoNiMnZn/N-CNTs催化剂化学状态和氮掺杂效果的影响。

图6：展示了不同制备方法得到的FeCoNiMnZn/N-CNTs催化剂在1 M KOH电解液中的电催化HER性能。

图7：通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了FeCoNiMnZn高熵合金的多金属协同效应及其对HER性能的影响。

总结与展望

本研究系统比较了快速移动床加热（FH）、碳热冲击（CTS）和慢速加热（SH）三种方法制备FeCoNiMnZn高熵合金（HEA）纳米颗粒负载在碳纳米管（CNTs）上的性能，揭示了合成方法和表面工程对催化剂性能的关键影响。研究发现，FH方法因其超快的加热速率和动态热梯度，能够有效抑制纳米颗粒聚集，实现均匀分散的HEA配置。通过NH3煅烧引入氮掺杂后，进一步优化了CNTs的电子结构和活性位点分布，显著提升了催化剂的析氢反应（HER）性能。优化后的FeCoNiMnZn/N-CNTs-FH催化剂在10 mA cm⁻²时实现了184 mV的低过电位，展现出优异的催化活性和稳定性。

密度泛函理论（DFT）计算表明，氮掺杂通过调节氢吸附自由能（ΔGH*）接近理想值，与HEA的多金属协同效应共同加速了反应动力学。本研究不仅为高熵合金催化剂的设计提供了重要的理论和实验依据，还强调了合成方法选择和表面工程在优化催化性能中的核心作用。

未来研究可进一步探索高熵合金的“鸡尾酒效应”及其复杂的原子配置对催化性能的影响，结合多尺度模拟和原位表征技术深入理解协同效应的机制。此外，开发更多基于高熵合金的高效催化剂体系，拓展其在能源存储、转化和其他电化学反应中的应用潜力，将是重要的研究方向。这些努力将为清洁能源技术的发展提供新的思路和解决方案。

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