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制备具有大晶粒和低缺陷密度的高质量钙钛矿层是实现高性能太阳能电池的关键。尽管单添加剂工程在优化钙钛矿结晶方面取得了显著进展，但探索双添加剂对前驱体结晶的协同效应可能是进一步提升器件性能的有效途径。
本文香港城市大学Alex K.-Y. Jen、Geping Qu河南大学陈石和申楠等人提出了一种二元添加剂策略，将苯甲基碘化铵（PMAI）和[2-(9H-咔唑-9-基)乙基]膦酸（2PACz）引入前驱体中。与无添加剂或单一添加剂（PMAI或2PACz）相比，双添加剂的使用能更有效地剪切边缘共享的Pb-I八面体，加速PbI₂向PbI₃⁻复合物的转变，形成更大的胶体颗粒并加快成核速度。同时，由于钙钛矿与具有更多官能团的二元添加剂之间的强相互作用，旋涂和退火过程中的结晶速度显著减缓。得益于这种快速成核和缓慢结晶，形成了具有更大晶体尺寸和更少缺陷的高质量钙钛矿层，从而降低了微应变、增强了电荷提取并抑制了非辐射复合。
最终，基于双添加剂的器件实现了26.05%的效率（认证效率25.49%），并在最大功率点跟踪1200小时后仍保持初始效率的90%。这些结果凸显了探索二元添加剂协同效应在构建高效钙钛矿器件中的重要性。
文章亮点总结
揭示PEAI钝化层的降解机制
首次发现PEAI诱导的2D钙钛矿中n=1相（(PEA)₂PbI₄）在空气中易降解为δ相，而n=2相（(PEA)₂FAPb₂I₇）结构稳定。通过DFT计算证实，PEA⁺与[PbI₆]⁴⁻的结合能较低（~4357 kcal/mol）是导致不稳定的关键原因。混合阳离子策略提升稳定性
采用PEAI/NMAI混合溶液处理薄膜，NMA⁺的引入使n=1相结合能提升至~5535 kcal/mol，显著抑制了降解。老化20小时后，混合阳离子处理的薄膜表面缺陷密度（Nₜ）保持稳定，而PEAI处理样品Nₜ增加30%。热载流子捕获与高效器件性能
稳定的n=2相可有效捕获3D钙钛矿中的热载流子，减少非辐射复合。优化后的器件效率达25.7%，初始老化阶段效率损失降低至6%（PEAI器件为20%），且在氮气中1600小时后仍保持95%的初始效率。
Revealing Collaborative Effects of Binary Additives on Regulating Precursor Crystallization toward Highly Efficient Perovskite Solar Cells
Shaoyu Geng, Song Zhang, Nan Shen, Geping Qu, Haojiang Shen, Jiayu Hu, Jie Yang, Yeming Jin, Ya Li, Ruirui Cao, Huayang Li, Zhitao Shen, Zong-Xiang Xu, Shi Chen, Alex K.-Y. Jen
First published: 25 March 2025
https://doi.org/10.1002/ange.202424910
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