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第三类磁序的觉醒:交错磁体的破茧之路

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交错磁体因其兼具铁磁和反铁磁的特点,近年来成为自旋电子学领域的研究热点。近日,笔者与合作者在《自然》系列的材料学前沿综述期刊《Nature Reviews Materials》上发表关于交错磁体的评述论文,系统回顾了交错磁体材料的发现历程及研究进展,并展望了其在自旋电子学、超快光学、磁子学、超导、拓扑等领域中的应用潜力。

笔者在此以科普的形式,概括性展示对这一新兴前沿研究领域的认识、回顾与展望。

探寻交错磁体:磁性材料对称性分析的遗珠

长期以来,磁学研究主要围绕两类共线磁体展开:铁磁体和反铁磁体。铁磁材料中平行排列的磁矩能够产生宏观磁化,因而被广泛应用于永磁储能、磁传感和磁记录等领域。与此同时,由于其能带结构表现出自旋劈裂 (图 1a),铁磁材料也成为新一代磁随机存储器的核心材料。与之相关的巨磁阻效应获得了 2007 年诺贝尔物理学奖。然而,铁磁材料的杂散磁场和本征 GHz 量级的磁动力学频率,限制了其在高密度、高速存储领域的应用前景。反铁磁材料,因为其反平行排列的相邻磁矩能够相互抵消,具备无杂散场和本征频率高达 THz 量级等优势。然而,反铁磁材料在倒易空间中的能带自旋简并 (图 1b) 使其难以兼容巨磁阻和隧穿磁电阻效应。因此,反铁磁材料长期处于“理论上有趣却难于应用”或仅作为支撑材料的尴尬境地。那么,是否存在一类共线磁体既满足磁矩补偿、又具有自旋能带劈裂的特性呢?针对这一问题,研究者们从对称性分析出发,展开了一系列探索。

图 1. 实空间和动量空间中铁磁、反铁磁和交错磁体的自旋构型示意图。a, 铁磁体实空间中相邻磁矩平行排列,动量空间呈现为自旋能带塞曼劈裂。b, 反铁磁体实空间中相邻磁矩反平行排列,且具有各向同性的自旋密度,动量空间呈现为自旋简并。c, 交错磁体实空间中磁矩补偿,但磁亚晶格具有各向异性的磁密度,相邻磁亚晶格通过旋转或反射等对称性连接,导致动量空间中的能带呈现为交错自旋劈裂。

铁磁材料的宏观磁化,确保了其动量空间存在塞曼自旋劈裂。反铁磁材料中,磁矩的严格补偿,需要空间对称性的保护。1970 年的诺贝尔物理学奖得主路易 · 奈尔 (Louis Néel) 最早提出了一种相邻磁矩反平行排列的晶格结构,其中相反的磁亚晶格通过平移对称操作 (t) 相互关联。换言之,当对该晶格施加时间反演 (T) 操作时,得到的磁结构与初始态的区别仅为空间上平移了特定的晶格常数,从而保证了体系的宏观磁化为零。另一方面,由于薛定谔方程在平移操作下不变,体系中自旋向上和自旋向下的电子能谱完全相同,导致倒易空间中的能带自旋简并。类似的研究发现,若相反的磁亚晶格通过空间反演对称操作 (P) 相互关联,自旋能带也是严格简并的。

这就意味着,在一个共线磁体中,相反的磁亚晶格通过空间平移或反演之外的其他对称性 (如旋转、反射等) 连接时,体系的 PT 和 tT 对称性可能不再严格保持。此时,该体系在倒易空间中就允许存在交错排列的自旋极化 (即动量相关的能带自旋劈裂或被称为对称性连接的自旋 - 动量锁定),而空间旋转或反射等对称性也确保了整个体系在实空间的磁矩补偿 (图 1c)。基于这一思想,国内外多个研究团队相继从理论上预测了一种新的共线磁结构——交错磁体 (altermagnet) [1 ~ 9],开启了对第三类磁序的探究之路。交错磁体相邻磁矩反平行排列,净磁矩为零,表现出类似于反铁磁的特征;而在倒易空间中,其自旋能带交错劈裂,表现出类似于铁磁的特征。这种独特的性质,使得交错磁体融合了铁磁与反铁磁的双重优势:既具备高效信息读写的潜力,又无杂散场干扰,同时拥有高达 THz 量级的本征磁动力学频率,为高速信息处理和太赫兹通讯提供了理想的材料载体。

对称性分析,不仅从理论上预测了交错磁体的存在,还为探寻具体的交错磁体材料提供了指引。例如,在典型的中心反演对称的 NiAs 型晶体结构中,若磁性原子处于 As 所在位置,而非磁原子处于 Ni 的位置,体系 PT 和 tT 对称性保持,因而表现出反铁磁的特征;而当磁性原子处于 Ni 所在位置时,体系 PT 和 tT 对称性破缺,从而表现为交错磁体的特征 (图 2a),典型的材料包括 α – MnTe 和 CrSb。类似地,在中心反演对称体系中,若调换初基晶胞中某一对磁亚晶格的位置,反铁磁体在理论上也可能转变为交错磁体。图 2b 展示了 LiMnPO4 的两种不同磁结构,左图和右图的区别在于相反磁亚晶格 (红色和蓝色) 的位置不同,导致相同的晶体结构既可以构成反铁磁,也可以构成交错磁体。对称性分析可以初步判断体系是否为交错磁体,但要确认其存在,仍然需要依赖能带计算和实验证实。

图 2. 通过晶体的磁对称性分辨交错磁体。a, 通过磁性与非磁性原子位置识别交错磁体。b, 通过磁亚晶格的位置识别交错磁体。

根据对称性分析和能带计算,理论预测已揭示出超过 200 个交错磁体的候选材料。这些材料的电子结构涵盖了金属性、半金属性、半导体性、绝缘性以及超导性 [2],展现出丰富的物理特性和广阔的研究潜力。例如,传统磁性半导体的居里温度很难达到室温,成为限制自旋晶体管等器件研究的主要瓶颈之一。相比之下,半导体交错磁体的奈尔温度可突破室温限制 (如 α – MnTe),从而有可能实现室温下自旋极化与半导体性的兼容。此外,传统的多铁材料,往往是铁电性与反铁磁性的结合,但由于自旋能带简并,铁电极化与自旋极化的直接耦合难以实现。多铁交错磁体为解决这一问题提供了新的可能性。总体而言,交错磁体的概念提出,不仅颠覆了近百年来人们对磁性材料的传统分类认知,还催生了一系列致力于揭示新奇物理现象的理论与实验研究,展现出在构筑新型自旋电子器件方面的巨大潜力,因而入选了《科学》杂志评选的“2024 年十大科学突破”。

揭示独特性质:交错磁体的实验发现与多维度调控

近年来,交错磁体领域发展迅猛,实验研究更是取得了突破性进展,主要体现在交错磁体的谱学探测、自旋输运以及磁序调控等方面。

首先,研究者们利用角分辨光电子能谱 (ARPES) 和 X 射线磁圆二色谱 (XMCD) 等谱学技术,结合第一性原理计算,成功揭示了交错磁体候选材料中动量相关的交错自旋能带劈裂的特性 (图 3),证实了交错磁体的存在 [10~15]。其中,基于软 X 射线的 ARPES 技术具有足够强的光子能量,能够排除表面相对论自旋劈裂的影响;自旋分辨的 ARPES 不仅提供了自旋劈裂的直接证据,还为探究交错磁体动量空间的对称性 (如 d 波、g 波、i 波) 提供了重要契机。此外,基于 X 射线吸收谱的光发射电子显微镜 (PEEM) 技术,实现了对交错磁畴的实空间成像。通过解析 XMCD 和 XMLD 谱,研究者能够获得不同微区中的奈尔矢量取向信息 [16]。

图 3. 谱学技术探测交错磁体。a, 利用软 X 射线的角分辨光电子能谱技术探测 α – MnTe 的能带结构。b, 利用自旋分辨的角分辨光电子能谱技术探测 α – MnTe 在动量空间中的自旋极化。c, 利用 X 射线磁圆二色谱探测 RuO2 动量空间中的时间反演对称性破缺。

研究者们的另一个重要发现是,在多物理场下,交错磁体展现出独特的自旋输运现象 (图 4),包括反常霍尔效应 [17 ~ 22]、反常能斯特效应、磁光克尔效应 [20]、非相互对论的自旋 - 电荷转化 [23 ~ 25]、非常规的压磁效应 [7] 以及隧穿磁电阻效应 [26, 27] 等。在常规的共线反铁磁中,这些自旋输运行为由于自旋能带简并而被抑制,因此相关实验探究可作为揭示交错磁体的间接实验证据。这些基于时间反演对称性破缺的磁电响应,不仅深化了对其物理起源的认知,还为交错磁体自旋器件的信息读取提供了新途径。例如,交错磁体中的反常霍尔效应,不仅依赖于奈尔矢量取向,还具有高度的晶向依赖性 [17, 18]。此外,理论计算表明,基于交错磁体的隧穿磁电阻值可超过 500%,为奈尔矢量的高效读出提供便利。

随着研究的深入,研究者们陆续利用电场和应变等物理场实现了对交错磁序的多维度有效操控 [26, 28]。具体而言,一方面,电流驱动的自旋轨道力矩可以实现对其奈尔矢量的 180° 翻转 (图 4),其翻转手性可通过改变辅助磁场进行调控。另一方面,应力场可通过改变晶体对称性来调制交错磁体,从而有效调控其自旋输运行为和磁化翻转效率。基于交错磁体的自旋输运特性和多维度调控机制,研究人员已在存储原型器件中已展示了全电学读写操作,展示了其潜在的应用前景。

图4. 交错磁体中的自旋输运行为。a, 反常霍尔效应。b, 反常能斯特效应。c, 磁光克尔效应。d, 自旋轨道力矩驱动奈尔矢量的180°翻转。e, 自旋劈裂力矩驱动垂直磁化零场翻转。f, 非相对论的自旋 – 电荷转化。

笔者和潘峰教授所在的清华大学团队,是国际上最早开展交错磁体研究的研究组之一。2022 年 5 月,我们团队与美国康奈尔大学的 D. Ralph 教授团队同期独立报道了交错自旋劈裂力矩效应 (Phys. Rev. Lett. 2022) 及其逆效应 (Phys. Rev. Lett. 2023),被国际同行视为验证交错磁体概念的原创实验 (initial experiments) [2]。接下来,团队聚焦于研究对交错磁性的多维度探测与操控。2024 年,我们团队提出了不对称势的垒模型,在交错磁体 Mn5Si3 / Pt 异质结中成功实现了电学操控的奈尔矢量 180°翻转,并利用反常霍尔效应读出 (Sci. Adv. 2024)。

交错磁体的形成,源于相反取向的磁性晶格附近截然不同的晶体环境。因而,交错磁序不仅依赖于奈尔矢量取向,还强烈敏感于晶体对称性。2025 年,我们团队首次展示从晶格维度对交错磁体的高效调控,并通过对称性设计实现零磁场下奈尔矢量的全电学 180°翻转,进一步拓展交错磁体的调控机制 (Nature 2025)。未来,笔者所在团队将继续致力于探索交错磁体的“指针”输运特性以及构筑相关的自旋器件,并推动基于交错磁体的多学科交叉发展。

最近,我们对交错磁体相关研究进行了系统性的梳理,以 Altermagnets as a new class of functional materials 为题,于北京时间 2025 年 2 月 15 日,在《Nature Reviews Materials》期刊在线发表。笔者和清华大学材料学院博士生白桦是论文共同第一作者,笔者、捷克物理所 H. Reichlova 教授、洛桑联邦理工学院 J. Hugo Dil 教授和香港科技大学刘军伟教授是论文的通讯作者。其他重要合作者包括清华大学潘峰教授、博士生周致远、韩磊、陈贤哲博士。研究工作得到国家基金委杰出青年科学基金、专项项目和国家重点研发计划等项目的支持。对详细内容感兴趣的读者,可点击文尾的“阅读原文”而御览一二。

Altermagnets as a new class of functional materials

Cheng Song (宋成), Hua Bai, Zhiyuan Zhou, Lei Han, Helena Reichlova, J. Hugo Dil, Junwei Liu, Xianzhe Chen & Feng Pan

Nature Reviews Materials (2025).

https://www.nature.com/articles/s41578-025-00779-1

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(4) Ahn K-H, Hariki A, Lee K-W, et al. Antiferromagnetism in RuO2 as d-wave Pomeranchuk instability. Phys Rev B, 2019, 99: 184432

(5) Šmejkal L, González-Hernández R, Jungwirth T, et al. Crystal time-reversal symmetry breaking and spontaneous Hall effect in collinear antiferromagnets. Sci Adv, 2020, 6: eaaz8809

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七言·交错磁体破茧行

铁磁反铁两相争,交错新序破茧生

自旋劈裂无杂散,太赫通讯启新程

对称分析指路明,能带交错自旋清

实验验证谱学探,磁畴翻转电场灵

反常霍尔效应奇,磁光克尔显威仪

多维调控奈尔转,自旋电子谱新诗

(1) 笔者宋成,任职清华大学材料学院/先进材料教育部重点实验室,教授。团队主页:https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1024/1791.htm。

(2) 标题“第三类磁序的觉醒:交错磁体的破茧之路”乃宣传式的言辞。这里用来表现近期发现的交错磁体与传统铁磁和反铁磁的不同。

(3) 图片来自 Nature Reviews Materials 论文。小诗描写了交错磁体的发现及其物理性质。

本文转载自《量子材料QuantumMaterials》微信公众号

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