张大伟/余彦Angew.：Zn和MoS2协同促进Co-N/C ORR/OER电催化!

研究内容

为了更好地适应锂氧电池（LOBs）并克服其缓慢的氧还原和释放反应（ORR/OER）动力学，设计高效的双功能ORR/OER催化材料至关重要。

合肥工业大学张大伟/中国科学技术大学余彦成功地构建了一种双功能ZnCo-N/C@MoS2催化剂，通过调整Co-N/C中心的锌掺入和MoS2包封。结果表明，ZnCo-N/C@MoS2作为Li-O2电池中的氧电极，实现了1.01 V的低过电位、25026 mAh g-1的超高比容量和298次循环的长循环寿命。相关工作以“Synergistic Zn and MoS2 Tailored Co-N/C Environments Enabling Bifunctional ORR/OER Electrocatalysis for Advanced Li-O2 Batteries”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者提出了一种新的材料设计策略，通过Zn和MoS2的协同作用优化Li-O2电池的催化性能。首先通过采用简单的水热法，将MoS2包封在双金属单原子催化剂ZnCo-N/C的表面上，从而开发出一种高活性、稳定的双功能电催化剂。该催化剂在水性体系中表现出优异的双功能特性，在有机体系中也表现出显著的适用性。

要点2. 通常被认为促进Co原子隔离的Zn原子对Co-N/C中心的ORR性能表现出促进作用，增强它们在恶劣条件下的稳定性。引入MoS2可以建立Mo-N耦合中心，增强电子转移并调节Co活性中心的电荷密度，从而补偿ZnCo-N/C的OER活性限制。

要点3. 在Li-O2电池中，Zn和MoS2协同优化中间相互作用并调节LiO2的形成/分解，而Zn的环境适应性和MoS2的封装保护共同提高了运行稳定性。结果表明，ZnCo-N/C@MoS2作为Li-O2电池中的氧电极，实现了1.01 V的低过电位、25026 mAh g-1的超高比容量和298次循环的长循环寿命。

这项工作通过对催化环境的精确双重调节实现了单原子催化剂的双功能性，为锂氧电池的发展提供了一种新的策略。

研究图文

图1.（a）ZnCo-N/C@MoS2的合成示意图。（b）Li-O2电池结构示意图。

图2.（a）ZnCo-ZIF、（b）ZnCo-N/C和（C）ZnCo-N/C@MoS2的TEM。（d）ZnCo-N/C的放大原子尺度HAADF-STEM。（e，f）ZnCo-N/C@MoS2的HR-TEM。（g）ZnCo-N/C@MoS2的元素映射图像。

图3.（a）MoS2、Co-N/C、Zn-N/C、ZnCo-N/C和ZnCo-N/C@MoS2和Pt/C在1600 rpm下的ORR曲线。（b）ORR的相应塔菲尔图。（c）ZnCo-N/C@MoS2在不同转速下的ORR极化曲线。（d）不同电位下ZnCo-N/C@MoS2的K-L图。（e）恒定半波电位下ZnCo-N/C@MoS2和Pt/C的归一化计时安培曲线。（f）CN离子对ZnCo-N/C@MoS2 ORR活性的影响。ZnCo-N/C@MoS2在（g）1600 rpm下的OER极化曲线。（h）OER的相应塔菲尔图。（i）在没有iR补偿的情况下，在10 mA cm-2电流密度下的计时电位曲线（V-t）。

图4.（a）LOB制造示意图。Co-N/C、ZnCo-N/C和ZnCo-N/C@MoS2催化剂的电化学性能。ZnCo-N/C@MoS2阴极的（b）CV；（c）过电压；（d）第一放电曲线；（e）倍率性能。（充电电流密度始终设置为100 mA g-1）。ZnCo-N/C@MoS2阴极（f）不同电流密度下放电和充电端子之间的电压比较；（g）端放电充电电压。

图5. 多孔ZnCo-N/C@MoS2电极在（a）原始状态、（b）放电后和（c）再充电状态下的SEM。（d）原始、放电和再充电状态下ZnCo-N/C@MoS2的EIS图。（e）ZnCo-N/C@MoS2在原始、放电和再充电状态下的XRD。（f）ZnCo-N/C@MoS2在放电和再充电状态后的Li 1s XPS。（g）空心环状Li2O2的形成和分解的图示。

文献详情

Synergistic Zn and MoS2 Tailored Co-N/C Environments Enabling Bifunctional ORR/OER Electrocatalysis for Advanced Li-O2 Batteries

Zhiyang Wang, Qi Zhang, Wenhong Liu, Hao Luo, Xianghua Kong, Qingchun Yang, Dawei Zhang,* Yan Yu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:

https://doi.org/10.1002/anie.202425502

版权声明：「崛步化学」旨在分享学习交流化学、材料等领域的最新资讯及研究进展。编辑水平有限，上述仅代表个人观点。投稿，荐稿或合作请后台联系编辑。感谢各位关注！