青岛科技大学“泰山学者”团队在顶级期刊（IF=27.4）发表研究成果

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）市场份额约占塑料总产量13%，产量逐年增长，废弃PET也随之增加。废弃PET在自然环境难降解，主要处理方式是填埋和焚烧，但填埋会污染环境，焚烧会排放有毒气体、微塑料和固体残渣。近年来，利用电化学技术回收升级废弃高分子逐渐成为研究热点。其中，通过电化学催化氧化策略将PET的水解产物乙二醇（EG）升级为高附加值化学品乙醇酸（GA）市场潜力巨大。然而，EG分子有两个对称的CH₂OH基团，选择性地氧化其中一个基团，同时保留另一个并防止其过度氧化极具挑战性。因此，优化催化剂的电子构型以选择性吸附中间物种并避免GA过度氧化，对产物选择性至关重要。此外，增强反应物/产物的传质对于获得高氧化电流（产率），同时通过防止目标产物的再吸附以避免过度氧化也至关重要。传质/电荷转移和电子构型都高度依赖于电催化剂的结构和电子特性。因此，开发新型高效电催化剂，以协同优化传质/电荷转移和电子构型，对反应活性和选择性至关重要。

针对上述问题，青岛科技大学材料科学与工程学院泰山学者姜鲁华教授团队在PET废塑料增值催化剂的研究方面获新进展，相关成果以“Self-assembled gap-rich PdMn nanofibers with high mass/electron transport highways for electrocatalytic reforming of waste plastics”为题，发表在国际材料领域TOP期刊Advanced Materials上（影响因子27.4）。该工作以青岛科技大学为第一单位，材料学院姜鲁华教授为通讯作者，材料学院副教授刘松良为第一作者。

本研究报道了一种Cl⁻/O₂刻蚀辅助自组装策略，用于合成具有高效传质/传荷通道的自组装富间隙PdMn纳米纤维，以大幅提升工业级电流下PET废塑料的电催化重整效率。自组装的PdMn纳米纤维在PET升级转化为GA的过程中展现出卓越的电催化活性，在流动电解槽中，于0.75 V（vs. RHE）下电流密度可达223 mA cm⁻²，GA的选择性高达95.6%，法拉第效率达到94.3%。密度泛函理论计算、X射线吸收光谱以及原位电化学傅里叶变换红外光谱研究表明，引入高亲氧性的Mn使Pd的d带中心下移，从而优化了反应中间体在PdMn表面的吸附能，有利于高附加值产物乙醇酸的脱附。计算流体动力学模拟证实，富间隙的纳米纤维结构强化了传质，从而实现工业级电流催化重整。

以上研究获得国家自然科学基金项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目、山东省泰山学者计划、国家资助博士后研究人员计划等项目的资助。

全文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202411148

来源：青岛科技大学