北师大李阳教授最新Nature子刊：银单原子和纳米粒子在可浮整体光催化剂上的协同太阳水消毒

通讯作者：李阳教授

通讯单位：北京师范大学环境学院

https://doi.org/10.1038/s41467-025-55894-y

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光催化水消毒技术在离网地区具有很好的应用前景。然而，由于缺乏营养的地表水中抗应激细菌的回收率有限和灭活效率低，阻碍了粉末光催化剂的实际应用。本文制备了ZIF-8-NH2负载Ag单原子和纳米颗粒（AgSA+NP/ZIF）的可浮整体光催化剂。原子分散的Ag位形成Ag−N电荷桥，延长电荷载体的寿命，从而促进活性氧（ROS）的产生。等离子体银纳米粒子的光热效应降低了细菌对活性氧的抵抗力，并损害了DNA修复能力。在太阳光照射下，Ag单原子与纳米粒子的协同效应使4.0 cm2 AgSA+NP/ZIF达到6.0以上 在30分钟内，对寡营养地表水中的抗应激大肠杆菌（E.coli）进行对数灭活（99.9999%）。此外，36 cm2 AgSA+NP/ZIF能够消毒至少10.0 L的地表水，符合世界卫生组织（WHO）建议的每日人均饮用水分配（8.0 L）。本研究提出了一种分散和可持续的方法在离网地区的水消毒。

图文解析

图1. a AgSA+NP/ZIF的合成示意图。b AgSA+NP/ZIF消毒操作示意图。注意，Ag物种的大小被放大。

图2. a 整体ZIF-8-NH2支架的顶部（i）和（ii）横截面图SEM图像。AgSA+NP/ZIF的TEM图像。插图是银纳米粒子的统计尺寸分布。c AgSA+NP/ZIF的AC-HAAD-STEM图像（红色圆圈中的亮点为Ag单原子）。插图为AgSA+NP/ZIF的HAAD-STEM图像。d HAADF-STEM，具有AgSA+NP/ZIF的元素映射图像。

图3.a 光催化剂的紫外-可见漫反射光谱。b电磁模拟：可见光（450 nm）照射下Ag纳米粒子-ZIF-8-NH2表面的电场增强因子。c、 d稳态荧光光谱（c）和TRPL衰减曲线（d），激发波长为375 nm。e光催化剂的电化学阻抗谱，插图显示了相应的等效电路图。Rs：溶液阻力；CPE：恒相元件。f模拟可见光（400-760nm）照射强度为100 mW cm−2，照射时间为15 min时光催化剂的红外热图像。g模拟可见光（400-760nm）照射强度为100 mW cm−2时光催化剂的升温曲线。在自然光照射下添加整体光催化剂后的水的升温曲线。反应条件：2×2 cm2催化剂；33.0-35.0 mW cm−2日照强度。

图4. a AgSA+NP/ZIF消毒操作示意图。b 1、2、4 cm2 AgSA+NP/ZIF在0.1 L黄河上游（龙羊峡）水中30 min太阳照射后的杀菌效率。c 1 cm2 AgSA+NP/ZIF对0.1 L黄河上游（龙羊峡）水和实验室来源大肠杆菌的光催化杀菌性能。这些线表示时间曲线。39.8μg L−1 Ag+和207.2μg L−1 Zn2+灭活大肠杆菌的d时间曲线。4 cm2 AgSA+NP/ZIF、AgSA/ZIF、AgNP/ZIF和ZIF-8-NH2光催化剂对0.1 L黄河上游（龙羊峡）水中大肠杆菌的灭活时间曲线。4 cm2 AgSA+NP/ZIF光催化剂对0.1 L黄河上游（龙羊峡）水中金黄色葡萄球菌和病毒MS2灭活的时间分布。4 cm2 AgSA+NP/ZIF光催化剂对0.1 L黄河中游（头道拐站）和什刹海（什刹海）水体中大肠杆菌灭活的时间曲线。4种3×3 cm2 AgSA+NP/ZIF对1.0 L黄河上游（龙羊峡）水中h.coli的灭活效率，对应总面积为36 cm2，直线表示时间曲线。i回收过程中AgSA+NP/ZIF的消毒效率。b-i实验一式三份，误差条表示算术平均值±∨标准偏差。

图5. a AgSA+NP/ZIF作用15 min后大肠杆菌RNA测序数据的火山图。b AgSA+NP/ZIF作用15 min后大肠杆菌下调基因亚群的功能富集 最小富集因子是指差异表达基因数量与位于同一术语中的所有注释基因总数的比率。点颜色代表p值，点大小代表每个术语中差异表达基因的数量。c 暴露于整体光催化剂15分钟的大肠杆菌细胞内ROS水平。d O2•−生成动力学由NBT与O2•−反应生成的formazan染料的吸光度指示，以及AgSA+NP/ZIF的H2O2生成动力学。AgSA+NP/ZIF的e•OH生成动力学和AgSA+NP/ZIF生成的1O2降解ABMDMA的时间曲线。反应条件：4 cm2单片光催化剂；0.1 上游黄河水（龙羊峡）；33.0-35.0 mW cm−2日照强度。在d和e中进行的实验一式三份，误差条表示算术平均值±±标准偏差。

总结与展望

该文成功研制了AgSA+NP/ZIF可浮整体光催化剂。原子分散的Ag促进电荷转移，促进H2O2和O2的生成。转录组学分析表明，等离子体银纳米粒子的光热效应破坏了大肠杆菌的抗应激系统，从而降低了它们对活性氧的抵抗力。在太阳辐射下，Ag单原子和纳米颗粒的协同作用使36 cm2 AgSA+NP/ZIF可以消毒地表水，符合WHO建议的每日人均饮用水分配。本研究为解决现实水中光催化消毒效率低和传统颗粒光催化剂可回收性有限的问题提供了一种潜在的途径。为持续、环保的POU水消毒提供了基础。然而，这些发现是基于在受控实验室条件下对单个光催化剂的评估。要将此方法应用于实际环境中，特别是在离网区域，需要克服几个关键挑战。这包括降低材料成本、提高可扩展性以及确保在不同环境条件下的持续光催化性能。此外，克服诸如有效系统集成和优化能耗等实际障碍对于该技术在大型水处理系统中的成功部署和长期可行性至关重要。

文献信息

Wang, J., Zhang, J., Li, Y. et al. Silver single atoms and nanoparticles on floatable monolithic photocatalysts for synergistic solar water disinfection. Nat Commun16, 981 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-56339-2

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