广东
导读
固态塑晶型电解质由于具有其高离子电导率和稳定电化学窗口等特性而备受关注。然而，由于其对钠金属负极还原稳定性欠佳，导致负极侧被持续腐蚀，且钠离子在该电解质体相中的传输机制尚不明晰。针对上述问题，大连理工大学胡方圆教授创制出新型高性能固态塑晶型电解质，实现了离子传输通道理性设计及SEI成分优化。该工作以“Rapid Na+ Transport Pathway and Stable Interface Design Enabling Ultralong Life Solid-State Sodium Metal Batteries” 为题发表在Angewandte Chemie International Edition上，该工作第一作者是大连理工大学材料学院博士研究生苏畅。
图1. 电解质的设计思路及表征测试图
基于对电子结构的分析，选用富酯基聚合物单体与SN进行结合，从而改善了SN上电荷分布不均匀导致的稳定性欠佳难题。同时，热重-红外测试证明了该聚合物体系具有本征安全特征。
图2. “双相协同”离子传输机制理论计算和实验表征
采用分子动力学模拟、DFT计算、红外、Raman、固体核磁等测试技术进行结构表征。结果表明，固态塑晶型电解质中存在“双相协同”的高效离子传输通道。Na+既可以在塑晶相中与SN形成稳定的配位结构进行传输，Na+还可以依靠聚合物中氧原子位点进行传输。这种双相协同的传输通道加速了钠盐解离，并降低了Na+迁移活化能，实现了Na+在电解质体相中的高效传输。
图3. SEI分析和分子间相互作用可视化
基于分子轨道理论，在SN与聚合物单体结合后，LUMO能级上升，说明引入聚合物单体可改善电解质对负极的稳定性，且SEI中Na2CO3组分增加，Na2CO3与NaF协同构成SEI中的主要无机组分，优化了Na+在SEI中的传输动力学。
总结
该工作创制了一种新型高性能固态塑晶型电解质，优化了Na+传输通道和SEI组分，实现了Na+在电解质体相和界面处的高效传输。该工作为开发兼顾高安全和高性能的固态钠金属电池提供了一种新思路。
作者简介
胡方圆，教授/博导，材料学院副院长、国家优青。担任JKW能源领域项目指南编写专家、教育部首批全国高校黄大年式教师团队、科技部重点领域创新团队核心成员。主要从事芳杂环聚合物基电化学能源材料及器件构筑，及其储锂/钠电化学性能的应用基础研究。主持国家重点研发计划项目专题、国家临近空间产业基金重点项目等。在能源材料领域和交叉学科期刊如Energy Environ. Sci.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、eScience等发表学术论文100余篇，授权国际/国内发明专利30余项。指导学生获“挑战杯”全国特等奖、国家级学会优秀博士论文奖等。主编教育部高等学校材料类专业教学指导委员会规划教材1部、撰写学术专著1部，撰写能源领域咨政建议被教育部及上级单位采用。获大连市自然科学奖一等奖（排1）、辽宁青年科技奖、辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖、大连市“杰出青年科技人才”等学术荣誉与称号。
文献详情：
Rapid Na+ Transport Pathway and Stable Interface Design Enabling Ultralong Life Solid-State Sodium Metal Batteries
Chang Su, Yunpeng Qu, Naiwen Hu, Lin Wang, Zihui Song, Mengfan Pei, Runyue Mao, Xin Jin, Dongming Liu, Xigao Jian, Fangyuan Hu*
Angew. Chem. Int. Ed. 2024
https://doi.org/10.1002/anie.202418959
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