张子重/沈锦妮Angew.：可逆O2粘合剂用于颗粒光催化整体水分解!

研究内容

对于传统的颗粒光催化整体水分解（PPOWS），H 2 和O 2 的析出同时发生，导致明显的反向反应并形成爆炸性的H 2 /O 2 气体混合物。这是在PPOWS工业化之前必须解决的问题。

福州大学张子重/沈锦妮引入了一种方便、成本效益高、可扩展的概念来解耦PPOWS的氢气和氧气生产。基于这一想法，构建了一种三组分光催化剂，Co（5%）-HPCN/（rGO/Pt），由光响应芯片（HPCN）、析氢助催化剂（rGO/Pt）和能够可逆结合O 2 （Co）的钴络合物组成，实现PPOWS在交替紫外和可见光照射下的解耦。异步O 2 和H 2 释放策略在适用于PPOWS的光催化剂结构和光源方面具有相当大的灵活性。相关工作以“Decoupling H2and O2Release in Particulate Photocatalytic Overall Water Splitting Using a Reversible O2Binder”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者引入了一种新的设计概念，解耦PPOWS的H 2 和O 2 演变。该系统只需要一种光催化剂，该光催化剂可以在特定波长的光（例如紫外光）下储存O 2 并产生H 2 ，然后可以在另一种波长的光下（例如可见光或红外光）释放储存的氧气并再生其结构。

要点2.作者构建了一种由光响应芯片（HPCN）、析氢助催化剂（rGO/Pt）和能够可逆结合氧（Co）的钴络合物组成的三组分复合光催化剂Co（5%）-HPCN/（rGO/铂），以实现使用365 nm和435 nm交替光照的时间解耦PPOWS。

研究图文

图1. （A）解耦PPOWS系统和（B）光催化剂工作原理示意图。

图2. 20 mg Co（5%）-HPCN/（rGO/Pt）上H 2 和O 2 的光催化分解率用于纯水分解。

图3.（A）HPCN骨架空隙中几何精细[Co（II）N 4 （H 2 O） 2 ] 2+ 的俯视图。（B）与四个N原子和两个O原子（H 2 O）配位的Co络离子的构型，突出了键距离（绿色、蓝色、红色和灰色球体分别表示Co、N、O和H原子）。（C）样品的Co K边XANES比较：实验光谱（绿线）、基于[CoN 4 （H 2 O） 2 ]计算的光谱（粉红色）和基于[CoN 4 ]的计算光谱（蓝色）。（D）[Co（III）N 4 （η 1 -O 2 - ）] 2+ 以及具有标记键长的（E）[Co（III）N 4 （η 2 -O 2 - ）] 2+ 的Co、N和O原子的俯视图和配位环境。

文献详情

Decoupling H 2 and O 2 Release in Particulate Photocatalytic Overall Water Splitting Using a Reversible O 2 Binder

Dan Liu, Huihui Xu, Jinni Shen*, Xun Wang, Chengwei Qiu, Huaxiang Lin, Jinlin Long, Ying Wang, Wenxin Dai, Yuanxing Fang, Yanhui Yang, Xuxu Wang, Xianzhi Fu, Zizhong Zhang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202420913

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