北京
图 1. (a)直流电压工作模式及器件内部离子迁移机理;(b)脉冲电压工作模式及器件内部离子迁移机理;(c)不同等待时间下电流漂移趋势;(d)不同偏置电压下电流漂移变化趋势;(e)影响电流漂移材料内部离子极化与缺陷增殖机理
近期，中国科学院上海光学精密机械研究所高功率激光元件技术与工程部薄膜光学研发中心邵宇川研究员团队，基于脉冲电压法提出了对钙钛矿器件偏压下电流漂移现象的理解，并基于此实现了MAPbBr3 X射线探测器件在高偏压下的稳定探测性能。相关研究成果以“Toward Understanding the Current Drift Using Pulsed Voltage for a Stable Perovskite X-ray Detector”为题发表于ACS Photonics。
金属卤化物钙钛矿作为最具潜力的X射线探测材料，其光电性能已大幅超越传统半导体材料，但是其电场下的稳定性严重限制了其在商业上的应用。以往针对材料本身及器件电极结构上的优化，虽然也取得了不错的成绩，但是其高偏压下的稳定性依然受限。在直流偏压作用下，钙钛矿内部离子持续迁移，并在电极界面处积累，从而影响电流基线的稳定性，而脉冲电压能够显著降低离子迁移，削弱离子对电流基线的影响。钙钛矿X射线探测器件的电流呈现复杂的变化趋势，因此需要对其电流漂移机理进行进一步的研究。
图 2. (a)脉冲电压法工作示意图;(b)脉冲电压法低X射线剂量下MAPbBr3器件稳定性;(c)MAPbBr3器件性能对比
本研究通过脉冲电压法研究器件在电场作用下的电流漂移现象，发现随着等待时间的加长，电流漂移逐渐从正向渐增漂移变为负向渐减漂移，并逐渐趋近于零漂移，且在不同电压下呈现负向漂移的饱和现象，该现象与钙钛矿材料的“软”晶格特性紧密相关。在外加电场作用下，离子偏离其晶格位置产生扩展的晶格畸变与分子取向会形成反向的离子极化场，从而降低暗电流;而离子进一步的偏移则会导致缺陷增值，并形成明显的离子电流，从而增大暗电流。在外加电场作用下，离子极化与缺陷增殖两者同时发生。对于脉冲电压而言，由于等待时间的存在，撤去外加电场后离子极化与缺陷增殖开始自愈合，然而两者自愈合时间存在差异，使得脉冲电场作用下的电流漂移呈现明显的等待时间依赖关系。在此基础上，引入螯合电极(Al-BCP)，从而平衡电压与等待时间，实现高偏压下对X射线的稳定探测。MAPbBr3单晶器件在100 V的脉冲电压作用下实现了1.13 × 105 μC Gyair−1 cm−2的高灵敏度和0.7 nGyair s−1的低探测极限。该项研究为钙钛矿器件电流漂移的实验和理论理解提供了新的理解，展示了基于脉冲电压方法的钙钛矿X射线探测器件的重要应用潜力。
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