山西
空间有序排列的周期性极化结构在多态存储器和纳米电子器件领域具有巨大的应用潜力。此前主要通过铁电畴工程在铁电薄膜或铁电超晶格中实现极化结构的周期性排列。然而，对于中心对称的顺电相非极性纳米材料，由于缺乏固有的对称性破缺，目前还没有有效的方法能在非极性纳米薄膜中构建并调控有序的周期性极化结构。
近日，西安交通大学力化学耦合与智能介质实验室提出利用力学褶皱产生的应变梯度在非极性纳米薄膜中构建并调控周期性挠曲电极化结构的方法。这种基于挠曲电效应的周期性极化结构调控策略不再局限于铁电材料或超晶格结构，可广泛适用于所有极性和非极性纳米薄膜。相关成果以“Synthesizing ordered polar patterns in nonpolar SrTiO3nanofilms via wrinkle-induced flexoelectricity”为题发表在国际权威期刊PNAS上。
受自然界和生活中普遍存在的褶皱现象启发，作者通过控制膜-基系统力学边界条件实现纳米薄膜自组装失稳褶皱，这种褶皱形貌中存在大量的局部弯曲变形模式，是产生应变梯度和挠曲电效应的沃土。如图1所示，实验中首先使用激光脉冲沉积系统以SrTiO3（STO）为衬底，以Sr3Al2O6(SAO)为缓冲牺牲层外延生长制备了STO/SAO/STO多层结构，后使用水溶性牺牲层转印技术将STO薄膜转印到施加了预拉伸应变的柔性聚二甲基硅氧烷（PDMS）表面，转印完成后释放预拉伸应变，在PDMS收缩过程中引起STO薄膜失稳褶皱。室温下STO薄膜为中心对称非极性材料，当发生褶皱变形时，如图2所示，褶皱STO薄膜在波峰波谷处由于局部弯曲变形产生了周期性分布的挠曲电极化结构。另外，通过原位PFM拉伸实验，如图3所示，发现可以通过改变褶皱STO-PDMS系统的力学边界条件来力学调控褶皱形貌和对应的应变梯度及挠曲电极化响应。为了进一步理解褶皱STO薄膜产生周期性挠曲电极化结构的微观机理，作者使用球差校正透射电镜获得了褶皱STO薄膜波峰波谷处的原子分辨率图像，并进一步结合泛函密度理论分析了褶皱STO薄膜中Ti4+离子位移、应变和应变梯度分布规律，揭示了褶皱STO薄膜中产生周期性挠曲电极化结构的微观机理是应变梯度驱动下的Ti4+离子位移。
该研究中报道的基于挠曲电效应的周期性极化结构不仅适用于中心对称材料，还可以拓展到其他非中心对称材料，为未来研究应变梯度工程和挠曲电畴工程提供了新思路。
图 1. 褶皱SrTiO3纳米薄膜的制备过程及形貌表征
图 2. (a-d) 压电力显微镜（PFM）扫描得到褶皱STO薄膜中的周期性极化图案及（e~g）对应的截面波形
图3. (a) 原位拉伸PFM实验示意图；（b）褶皱形貌随应变边界变化规律；（c~f）不同应变条件下褶皱STO薄膜中的应变梯度和极化响应变化规律
图 4. (a~d)褶皱STO薄膜波峰波谷处原子分辨率图像及Ti4+离子位移；（e~g）波峰波谷处薄膜面内应变及应变梯度分布（h~i）Ti4+离子位移、电荷分布和电极化分布规律
西安交通大学博士研究生尚红星为论文第一作者，盛唐、董惠婷为论文共同一作，西安交通大学博士研究生吴宜涵、马谦谦、张鑫、吕令通、曹宏宇、邓锋助理研究员和胡淑玲教授参与了论文的相关工作，梁旭教授和申胜平教授为论文共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委优秀青年、面上项目的资助。
论文论文：
www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2414500121
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