浙江大学张兵JACS：孤立八面体Pt诱导电子转移到Ru−Co3O4增强酸性水分解

研究内容

开发一种高活性和稳定的析氧反应（OER）电催化剂对于通过可再生电力驱动的质子交换膜水电解（PEMWE）可持续有效地生产氢气是可取的，但具有挑战性。

浙江大学张兵报告了一种坚固的Pt/Ru共掺杂尖晶石氧化钴（PtRu−Co 3 O 4 ）电催化剂，其贵金属负载量极低，可用于酸性整体水分解。PtRu−Co 3 O 4 具有优异的催化活性（100 mA cm −2 时为1.63 V）和出色的稳定性，在100小时的运行中性能没有明显下降。相关工作以“Isolated Octahedral Pt-Induced Electron Transfer to Ultralow Content Ruthenium-Doped Spinel Co3O4for Enhanced Acidic Overall Water Splitting”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

研究要点

要点1.作者通过使用电子结构调制策略并将金属铂（Pt）和Ru嵌入尖晶石钴氧化物中，提出了一种用于酸性整体水分解的低Ru含量的坚固PtRu-Co 3 O 4 催化剂。得益于金属Pt的溶解速率低于Ru以及Ru和Co的优化配位环境，Pt原子的掺入诱导了电子转移，大大缓解酸性OER过程中Ru和Co原子的电化学溶解。

要点2.当PtRu−Co 3 O 4 用作酸性介质中整体水分解的阳极和阴极时，分别只需要1.52和1.63 V的小电池电压来驱动10和100 mA cm −2 的电流密度。PtRu−Co 3 O 4 在100 mA cm −2 下具有非凡的耐久性，至少100小时可用于酸性整体水分解，而不会显著降低性能。此外，以PtRu−Co 3 O 4 为阳极的组装PEM电解槽可以在1.83 V的电压下，在更低的贵金属负载（0.23 mg Pt+Ru cm −2 ）下驱动1.0 A cm −2 中的安培级电流密度。

要点3.原位微分电化学质谱（DEMS）和密度泛函理论（DFT）计算证实了PtRu−Co 3 O 4 催化剂的吸附物演化机制（AEM），并清楚地表明Pt掺杂剂通过桥接氧诱导电子从Pt转移到Ru和Co。氧中间体的优化结合提高了在高电流密度下酸性水分解的耐久性。

研究图文

图1. PtRu−Co 3 O 4 的合成和表征。

图2. PtRu−Co 3 O 4 在0.5 M H 2 SO 4 中的电化学性能。

图3. OER催化机理分析。

图4. 用于水分解的PEMWE电解槽。

文献详情

Isolated Octahedral Pt-Induced Electron Transfer to UltralowContent Ruthenium-Doped Spinel Co 3 O 4 for Enhanced Acidic Overall Water Splitting

Di Li, Danyun Xu, Yuhou Pei, Qicheng Zhang, Yingying Lu, Bing Zhang*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c07089

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