ACS AMI：PEMWE梯度PTL综合分析

合理的多孔传输层是降低质子交换膜水电解槽传质损失的关键。本研究通过实验证明，梯度孔隙度PTL有利于电解槽性能的提高。在考虑传质和界面接触的情况下，全面研究了梯度孔隙度PTL结构对PEMWE性能的影响。利用基于实际PTL几何形状的二维数值模型，可以深入了解PTL内部的两相(氧-水)流动机制。在微观层面上，分析了界面接触对质子和电子传递机制的影响，不仅影响了接触电阻，还影响了析氧反应的有效催化位点的数量。实验结果表明，顺式梯度孔隙度PTL在2.2 A/cm2下的性能提高了9.3%。数值模拟表明，氧输运的驱动因素包括纤维的表面张力和局部PTL孔隙率影响的压降。进一步分析表明，具有顺式梯度孔隙率的PTL底部较低的氧饱和度有利于催化剂层(CL)较低的氧覆盖面积，因为较窄的孔隙空间和较高的毛管压力增加了进入CL的水流路径的数量。总的来说，这项研究为设计用于电解槽的高性能PTL提供了有价值的见解。

PEMWE结构示意图。

不同孔隙率钛毡与碳纸的SEM图像。(一)PTL-LP;孔隙度为48.0%，(b) PTL-MP，孔隙度为63.8%;(c) PTL-HP，孔隙度= 80.7%;(d)碳纸，孔隙率为78%，(e)碳纸MPL。重建(f) PTL-HP、(g) PTL-MP、(h) PTL-LP的三维图像和二维截面图像。

(a) PEMWE测试系统和(b)实验PEMWE示意图。

二维计算域示意图。

实验和数值数据，比较了PTL内的氧饱和度。

(a)阳极侧不同PTL表面对电解性能的影响，(b) PTL梯度孔隙的PEMWE极化曲线，(c)无内阻(IR)情况下PTL梯度孔隙的PEMWE极化曲线，(d)不同情况下PEMWE的阻抗谱(情况c:顺式梯度孔隙的PTL;案例E:带反梯度孔隙度的PTL;(e)情况A的压敏纸结果，(f)情况B的压敏纸结果，(g)情况A的PEMWE阳极侧的内部接触状态，(h)情况B的内部接触状态。

E(红色:氧气，蓝色:水)情况下氧突破PTL序列图，(a) 0.005 s的析氧，(b) 0.025 s的析氧，(c) 0.040 s的析氧，(d) 0.050 s的析氧，(E) 0.060 s的析氧，(f) 0.150 s的析氧。

(a-c)氧气突破PTL局部放大图(红色:氧气，蓝色:水)，(d) 0.025 s压力云图，(e) 0.030 s压力云图。

(A - C)梯度孔隙度(2 A/cm2, 0.10 s)不同情况下气体演化的孔隙输运层(情况C:顺式梯度孔隙度的PTL;案例E:带反梯度孔隙度的PTL;(D - f)不同情况下0.10 s压力云图，(g-i)不同孔隙度梯度下PTL内部氧饱和度变化。

(a-c)不同情况下0.15 s气体演化的梯度孔隙孔隙输运层，(d) PTL-down氧饱和度，(e) PTL-mid氧饱和度，(f) PTL-up氧饱和度(案例C:顺式梯度孔隙度的PTL;案例E:带反梯度孔隙度的PTL;情况D:无梯度孔隙度的PTL)。

传质损失是电解槽在大电流密度下性能不佳的重要原因。PTL结构不合理导致传质损失大，是大功率电解槽发展中急需解决的问题。目前，为了降低传质损失，提出了一种新的梯度孔隙率PTL。本文综合分析了梯度孔隙度对电解过程中极化性能、界面接触和传质过程的影响。主要结论如下:1通过实验评价了梯度孔隙度PTL的电解性能。结果表明:PTL梯度孔隙度对PEMWE性能有明显的影响，主要集中在高电流密度阶段(1.5 A/cm2后);此外，具有顺式梯度孔隙度的PTL有利于提高PEMWE性能。2实验结果表明，高孔隙率PTL的电解性能可能更差，表面粗糙度更显著。分析了PTL-CCM中界面接触对反应动力学的影响。结果表明，界面接触不仅影响接触电阻，而且影响OER反应有效催化位点的数量。3基于实际PTL结构，首次建立了二维两相流模型，对水气输运进行了研究。氧输运的驱动因素包括来自纤维的表面张力和压降，压降受PTL的局部孔隙率的影响。4比较了梯度孔隙率PTL的传质过程，分析了传质损失的原因。顺式梯度孔隙度PTL具有明显的传质优势。由于梯度特征产生的压降，具有顺梯度孔隙度的PTL底部区域的氧饱和度较低，有利于CL的低氧覆盖面积。具有顺式梯度孔隙度的PTL底部区域孔隙空间更窄，提供了更大的毛细压力，为水流进入CL提供了额外的通道。在本研究中，界面接触压力是用压敏纸测量的，这可能会影响PEMWE内部的实际接触状态。数值模拟和显微成像观测可以使结果更加真实和直接。与典型的商业电解槽相比，用于实验和建模的PTL太厚，以突出梯度孔隙度对水气输送过程的影响。钛毡具有薄的厚度和梯度孔隙率，有利于开发高性能的电解槽，使用先进的技术。此外，我们发现在钛基PTL的侧面制作MPL更具有说明意义，并且可以继续提高PEMWE的性能，这将在后续的研究工作中进行讨论。

Comprehensive Analysis of the Gradient Porous Transport Layer for the Proton-Exchange Membrane Electrolyzer | ACS Applied Materials & Interfaces

https://doi.org/10.1021/acsami.4c00006